砷在钛柱撑蒙脱土上的吸附行为及其机理的研究.pdf

摘要 砷作为毒性较大的环境污染物，特别是饮用水中砷含量超标已成为世界性的 问题。长期砷暴露将对人们的身体健康造成重大危害。高效吸附材料的开发有赖 于对吸附过程及吸附机制的深刻理解。关于砷酸盐等阴离子在天然矿物、沉积物 和土壤等界面上的吸附行为研究是国际上的一个研究热点。 在前人开发的性能良好的吸附剂基础上，开展了水中三价砷和五价砷吸附过 程的研究。考察了pH值、温度、共存离子、离子强度、紫外光照等因素对吸附 过程的影响。实验结果表明：材料可在短时间内有效地去除砷，吸附动力学曲线 符合拟二阶方程表明吸附过程存在化学吸附。三价砷和五价砷的吸附等温线对 果最佳；五价砷在pH值为3时吸附效果最好。随温度升高，三价砷吸附效果变 差，△HO，△SO，△G0说明吸附过程是自发的放热过程；五价砷在25．35℃ 时，随温度升高，脱除率下降，吸附反应为自发的放热过程，在45．65℃则相反， 吸附反应为自发的吸热过程。溶液中存在P043-时，五价砷的脱除率明显下降； 共存离子对三价砷的吸附影响不大。离子强度在0．02．0．1mol／L范围内变化时， 材料对三价砷和五价砷的脱除率变化不大，这说明有内层络合物的形成。紫外光 照对三价砷的吸附有良好的促进效果；对五价砷则没有影响。 运用IR、XRD、EPR、XPS等现代表征手段分析了吸附砷前后材料内部微观 结构的变化，从微观角度对吸附机理进行探讨。XRD谱图分析得到吸附后层间 距减小，层与层的有序度减弱，在层间砷主要是和柱撑在层间的活性羟基发生反 应破坏原有的柱撑效果。XPS及IR图谱分析得到吸附不仅发生在层间，在材料 表面同样发生。表面的吸附是通过材料表面的羟基与砷配位结合实现的。EPR结 果表明砷的引入增加了八面体片中Fe3+类质同象置换量，说明砷以某种形式进 入蒙脱土层间和蒙脱土八面体片层。 关键词：蒙脱土砷吸附机理 ABSTRACT Arsenicasthetoxiccontaminantsoftheenvironment levelsof high especially arsenicinwaterhasbeenaworldwide waterwith problem．Long—termdrinking high levelsofarsenic tohuman of maydamage health．Developmenthighperformance stemsform of adsorbents udstandingadsorption deep mechanismofanionsuchasarsenicon andsoilis a mineral，sedimentalways isthe worldwideresearch ofarsenicon montmorillonite facus．AdsorptionTi-pillared maincontentofthis paper． Basedontheadsorbent the ofour effectsof team，the developedby predecessors