铜、钴、镍、锰电活性金属配合物的合成、表征及和脱氧核糖核酸相互作用机理研究.pdf

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中国海洋大学博士论文 铜、钴、镍、锰电活性金属配合物的合成、表征及其与 脱氧核糖核酸相互作用机理的研究 摘要 脱氧核糖核酸(DNA)是生物最重要的遗传物质,它在遗传信息的储存、 复制及转录中都具有非常重要的作用,是基因表达的基础。DNA作为目标分子 用于识别在抑制细胞功能紊乱和治疗某些疾病中的天然和人工分子,这在无机生 物化学中是极其重要的。小分子特别是过渡金属配合物与DNA的键合和分子识 别特性是生命科学中重要的研究课题。通常小分子与DNA作用有三种结合方式: 嵌插作用、沟结合和静电作用。在这三种方式中,嵌插作用是最强的一种,因为 嵌插分子的平面插入芳香杂环和DNA的碱基对之间。对于小分子来说,分子的 哪一部分插入DNA是很重要的,因为它将为设计合成具有应用前景的高效的疾 病诊断和化疗药物提供有用信息。同时为DNA电化学传感器中新型杂交指示剂 的选择提供理论依据。 金属配合物进行了合成,设计合成了三种结构类型共9个金属配合物,通过晶体 了化合物的结构。利用电化学和光谱的方法研究了这些金属配合物与DNA的作 用,确定了反应的条件,作用方式,测定了结合比和结合常数。并分别以 器。 (1)设计合成了四氮大环铜、四氮大环钻和四氮大环镍三种新化合物,通过 确定了化合物的结构,并利用电化学和光谱的方法研究了这些金属配合物与 钢、铺、镍、锰电活性金属配台物的合成、表征发其’,脱氧核糖核酸相互作用机理的研究 l04 L·mol。’和3.64x102L-tooll。 (2)设计合成了四眯唑铜、六眯唑钴、六咪唑镍和六昧唑锰四种新化合物, 测定,确定了化合物的结构,并利用电化学和光谱的方法研究了这些会属配合物 四咪唑铜、六咪唑钴和六咪唑锰与DNA的结合比为1:l,六咪畔钴和六咪哗锰 与DNA的结合常数分别为5.94×105Lmol-1和4.44X103L.mor“。 (3)合成了邻菲咯啉钴和邻菲咯啉镍两种化合物,通过晶体结构测定及部分 化合物的红外(IR)、元素分析(EA)测定,确定了化合物的结构,并利用电化 学和光谱的方法研究了这些金属配合物与DNA的作用。结果表明,两种配合物 两种金属配合物与DNA作用的方式均为嵌插作用;结合比为l:1,结合常数分 L·moll。 别为6.35×105L·mol。和8.28×102 (4)用自组装法制备了DNA修饰会电极,用电化学方法对电极的修饰效果 修饰金电极在分别嵌合杂交指示刺后微分脉冲伏安曲线的比较,说明这种基于 化学传感器有良好的选择性,并用于检测特定序列的DNA片段。以 并对电极的修饰效果用电化学方法进行表征,制成了DNA电化学传感器。通过 在分别嵌合杂交指示剂后微分脉冲伏安曲线的比较,说明基于 2 中周海洋人学博}论文 有良好的选择性,能有效的识别互补的ssDNA片断,可用于实际样品的分析。 关键词:金属配台物:合成;晶体结构:脱氧核糖核酸:电化学传感器 铜、钻、镍、锰电活性金属配合物的台成、表征及其弓脱氧核糖核酸相互作用机理的研究 Studieson zationand the S.Oharateri Synthesi Binding MechanismWjthDNAofEJectroactiveMetaI of CompIexes I i ekeI and t。N Copper,Coba Ma

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