多孔介质中氡热扩散.docVIP

多孔介质中氡的热扩散 摘要 基于柱状毛细管非交叉模型，估测某些土壤和建筑材料孔隙的平均半径。在尺寸上，通常必须知道上述半径，才能得出大气压条件下气体分子的自由程。对孔径分布数据的研究揭示很大部分混凝土孔隙适用于克努森范畴。这表明这些介质存在的热梯度将导致气体（氡）运移。基于不可逆热力学理论，对有关温度突然增大时混凝土封顶源氡的析出率的实验数据进行阐述。文中给出的由浓度梯度和热梯度引起氡流的计算结果，与实验数据一致。结果表明，热扩散大大促进了混凝土结构的氡流。因此，有必要对氡进入模型中由热扩散引起的氡流进行讨论。 前言 过去二十年来，人们深入研究了室内氡进入（IRE）机理这一课题。虽然已出版大量关于本课题的学术论文与科技报告，但对相关问题的认知和发展始终没有超乎其初期阶段取得的成果。目前，美国环保局（EPA）认为通过构造裂缝和孔隙的室内氡进入粘性压动力机理是室内氡进入的基本机理。然而，当前的室内氡进入模型与实验数据之间存在较大差异和矛盾。热扩散是导致氡运移的一个重要因素，目前的实验数据表明氡的运移很大程度上取决于温度梯度。同时，已有大量实验旨在证明，将扩散和粘性压动力机理相较，得到分别由瓷质砖和粘土流出的热扩散空气的程度；Pohl向本科生作了一场流畅的、旨在论述这种效应的演讲。 温度梯度存在的情况下气体在多孔材料中的运移 在非均匀温度场条件下，多孔材料中的气体运移可用现象学及动力学中的观点描述。众所周知，对于稀薄气体，当分子的平均自由程比孔径大，即使没有压差，仍将产生气流。正常大气压条件下，分子的平均自由程约为0.1μm。实际上，一些孔径分布以及很多土壤的大部分孔隙属于克努森范畴，其克努森数Kn》1，并且土壤中很大部分气体运移的形式为自由分子流。 在非均匀稳定温度场中，气流通过克努森孔隙产生： ， 式中，R表示气体常数，u表示气体摩尔质量，l表示沿热梯度的孔隙长度，r表示毛细管半径，P为压力，T为开尔文温度，下标0和1分别对应毛细管始态和终态压力和温度。 若P0=P1=P（忽略压差），ΔT=T0-T1《T0，T1（温差很小），则气流方程可化为： （1） 此种情形时，压差为0，扩散（或压动力）流亦等于0，但热扩散流不为0。此例说明可能存在大范围热扩散流。该模型将实际状况理想化，同样能表明热扩散是导致室内氡流入的重要因素。方程1表明热梯度仅作为克努森范畴孔隙的气体（氡）流动力。对于过渡区，因Kn≈1，热梯度同样会引起大量气流。 不可逆热力学理论亦揭示，存在温度梯度时，多孔介质中会有气流。在双组份系统中，促使大量分子运移的两种热为动力化学势及温度梯度。一般认为多孔系统中的气流分为两部分~扩散浓度jd和热扩散jt，并且对一维情况而言，传质方程可以如下形式表示： ， （2） 式中，D表示扩散系数，C表示多孔介质中的气体浓度，k表示波兹曼）=常数，T表示平均温度。 在一项由Gan等人所做的实验中，样品浸没在油池前，氡的初始析出率大小为1.08Bq m-2 s-1。这中气流由浓度扩散引起（温度为常数，即为T2=295K），进而知A=1.08Bq m-2 s-1。半小时后，对应时间为t0=0.5h（τ0），氡析出率达最大值，为2.00Bq m-2 s-1。当t=t0时，方程6可化为： j（0，t0）=2.00=1.08+B/τ0 由上式知，B/τ0=0.92Bq m-2 s-1。最后，根据国际单位制，方程6可化作： 在图1中，已给出氡析出率图。通过对实验和理论结果的比较，可以发现当t＞0.5h时，两者结果保持着高度的一致性。通过对样品温度分布（初始时视为阶跃函数）、探测器时间分辨率的理想化，以及对数学模型和样品几何结构的简化，以阐释两者间的差别。 结论 对一些多孔材料，例如土壤和混凝土的研究表明，这些介质中的孔隙有很大一部分属于克努森范畴。这就说明即使在大气压条件下，这些介质中的气体（包括氡）处于真空状态，另外气体运移模型包含有这些介质的自由分子（非粘性）气流。基于随着样品温度的升高，对多孔介质中氡吸附过程的度量，可以为在不稳定和不均匀温度场条件下，描述混凝土中氡的析出作出解释。然而，本次研究以及基于最近发表的文献对活性炭氡吸附焓值所做的估测表明这种作用微不足道。简化数学分析法表明可通过氡运移模型中的热扩散氡流来解释Gan等人在温度为22℃的样品放置在40℃的介质中（土壤样品应用符合阶跃函数的温度），观测到的氡析出的实验。这里提出的理论，考虑了热扩散机理对氡运移的促进作用，这便表明对氡流的实验观察和理论计算值达到高度一致。尽管仅对半无限样品作相关运算，因为对于有限球形和柱状样品，样品