碳氯团簇C12Cl8、C16Cl10微球的贵金属负载及催化和吸附性能.pdfVIP

摘要 摘要 为了研究富勒烯的形成机理，本组通过在氯参与的合成富勒烯的条件下对富 勒烯相关的碎片和不稳定的富勒烯异构体进行捕获；在近年来，成功地对一系列 的碳氯团簇(被氯稳定的富勒烯碎片)进行了合成，分离和表征。基于对碳氯团簇 的化学性质研究，对碳氯团簇的功能化不断被报道。但是对这些由碳氯团簇功能 化获得的材料的应用研究进展还远滞后于材料的合成。为了拓展碳氯团簇的应用 研究，“碳氯团簇构筑的功能化材料的应用成为了本论文的研究主题。本文围 绕着这个主题，主要在：(1)碳氯团簇的合成；(2)基于碳氯团簇构筑功能化材 料；(3)碳氯团簇构筑功能化材料的应用；这三方面展开研究工作。主要的研究 结果包括以下几个方面： 基-l,3A-噻二唑二钠盐、硫化钠)的威廉森反应制备出了一系列分散性好、粒径 较为均一的碳氯团簇微球。利用稀盐酸对碳氯团簇微球的洗涤，能够将微球表面 的．SNa转变为．SH，使碳氯团簇微球被巯基功能化，有了潜在的应用前景。 2、基于巯基和贵金属纳米颗粒的作用，贵金属纳米颗粒可以负载于巯基功能 化的碳氯团簇微球表面，使碳氯团簇微球具备了作为贵金属催化剂载体的潜在应 用价值。本论文在以柠檬酸三钠为保护剂，硼氢化钠为还原剂，还原氯金酸的体 系中加入碳氯团簇微球，可以有效地在碳氯团簇微球表面高分散地负载粒径约为 17 nm的Au纳米颗粒。对负载了Au纳米颗粒的微球以催化对硝基苯酚的还原 反应来评价其催化活性和稳定性。结果表明，该催化剂经八轮循环使用后，对硝 基苯酚的转化率依旧保持在900,4以上；而未负载的Au纳米颗粒在经过两轮循环 使用后，催化活性有明显的下降。通过相同的负载方法，对碳氯团簇微球也进行 了Pd纳米颗粒的负载，所负载的Pd纳米颗粒对该反应同样具有很好的催化活 性和稳定性。通过对负载Au、Pd纳米颗粒的碳氯团簇微球的催化活性和稳定性 的研究，使碳氯团簇微球在负载型贵金属催化剂制备方面有了应用的前景。 3、基于巯基与重金属离子的络合作用，使表面巯基功能化的碳氯团簇微球在 重金属离子的吸附方面有潜在的应用价值。以C16C110与2，5一二巯基一1，3，4一噻二 厦门大学理学硕士论文 唑二钠盐的威廉森反应得到的微球作为吸附剂，对单一重金属离子(Pb2+、H92+、 Cd2’进行吸附，发现碳氯团簇微球对Pb2精较好的吸附能力，吸附容量达到了 120 球对pb2+有很好的吸附选择性；我们对碳氯团簇微球吸附Pb2+的最佳条件进行了 探索，发现在弱酸性条件下(pH=5～7)，碳氯团簇微球对pb2+的吸附效果最好； 不同组成的碳氯团簇微球对Pb2+吸附容量的差异，表明不同碳氯团簇微球表面的 团簇微球有着明显较高的吸附性能。通过对碳氯团簇微球对pb2+吸附容量和选择 吸附性能的研究，说明碳氯团簇微球在富含Pb2+的工业废水处理中，有着应用的 前景。 关键词：碳氯团簇；巯基功能化；贵金属纳米粒子；催化；吸附 Abstract Abstract Inorderto the relevanttofullereneandlabilefullerene fragments capture isomers the for mechanismoffullerenes were understanding formation，chlorines intothe of our introduced fullerenes seriesofchlorinated synthesis by group．A carbon clustersthatcouldbeconsideredasthe relevanttofullerene fragments stabilized