具有介孔结构Wlt;,3gt;ZrOlt;,2gt;型固体酸的合成与表征.pdfVIP

摘要 摘要 工业上使用的烷烃异构化催化剂存在活性低和污染环境等问题，而曾经被认 为能解决上述问题的S042‘／zr02型固体酸催化剂由于稳定性差等缺点，影响了工 业应用。w03／zr02型固体酸具有较高的热稳定性和水热稳定性，被认为是具有 工业应用前景的催化剂。已报道的研究表I儿在较高温度(一般1073K)焙烧后 的w03／Zr02型固体酸表面具有高的酸强度，但是高温焙烧会明显降低催化剂比 表面积，导致表面酸位减少。 5， 本工作用直接法合成了含有杂原子zr的介jL分子筛zr．HMS和zr-SBA一1 并在此两种分子筛上用浸渍法负载了w03，经焙烧后得到了～系列不同w03负 剂比表面积在相同w03负载量时，比已知其他方法制备的w03／zr02型催化剂 提高了七至十倍。此科啼0备方法迄今尚未见报道。 究了制备条件对样品的介孔结构和w03在载体表面分散状态的影响。用 NH，．TPD方法定性地分析了样品表面酸位的分枷。用吡啶吸附红外光谱法表征 了样品表面酸位中L酸、B酸的比例。由Hammett指示剂法测定样品酸强度， 并用吡啶脱附红外光谱法比较了所制各样品和w03／zr02型固体酸的表面酸强 在保持介孔结构的同时，具有较强的酸性，一定制备条件下可以产生超强酸性。 wO，在载体表面的分散状态直接影响着样品表面酸性。而焙烧温度、负载量和 载体中zr的含量又决定着W03在载体表面以何种状态存在。 本文还用几种不同的固体酸负载金属Ni，对催化硝基苯加氢制对氨基苯酚 的反应做了初步尝试，摸索出了一些舰律。 关键词：固体酸，w03／Zr02，介孔分子筛，硝基苯加氢反应，双功能催化剂 AbsIrac Abstract The ofsoIid showeda initial application S04 superacid2。／Zr02 11igher activ“y becauseofi【s acid the of higherstreng【h(爿j一14)，butIong—term sucha perfomlance 1nateriaIisaffected froln strongly by¨1e sLlrface·f10ulingprocessesresuItingcoking， 5uJfur 10ss of of Ieacllillg，and zirconia reducibiIityoxoanion．TUngsten-promoted receivedconsiderableatiention becauseofjtsacld and (W03／Zr02)has stren卫th It hasbeen stability reporced【hat highercalcination【emperacure(1073K)will conducetoche of it w川resulc inche decrease pro