新型层状钙钛矿合材料铌钽钙酸系列的合成及性质研究.pdfVIP

摘要 摘要 利用太阳能光催化制取氢气是一种潜在的干净又可再生的能源。自从几十年 前，第一次报道说光催化剂 TiO2 可以用来催化分解水制取氢气以来，人们投入 大量的努力去研究半导体光催化剂实现其实际应用。 离子交换层状钙钛矿结构由交替堆积的具有不同数量层间的双空间钙钛矿 层板和单一的阳离子组成。其具有两种不同类型的结构，Dion-Jacobson 系列 (A′[A B O ]) 和 Ruddlesden-Popper 系列 (A′ [A B O ]) 。许多化合物属 n-1 n 3n+1 2 n-2 n 3n+1 于这种结构类型，包括钛、钽、铌这些带d0 电子构型的化合物，它们可以用作 光催化剂。为了进一步研究这一独特结构类型的化合物找到具有较高催化活性的 光催化剂，同时也为了比较铌化合物和钽化合物，我们制备了一系列属于这一结 构类型的新型层状复合材料KCa Ta Nb O 、HCa Ta Nb O （x ＝0 ，2 ，3，4 ， 4 x 6-x 20 4 x 6-x 20 6 ），对其进行表征及光催化分解水性能研究，同时研究了Mo 掺杂对其光催化 活性的影响。 本文通过传统的固相反应，合成了新型层状钙钛矿化合物K Ca Ta Nb O 2 4 x 6-x 20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6) 。其晶体结构通过X射线衍射图谱（XRD ）进行研究，确定为 新的Dion-Jacobson类型化合物。基于K Ca Ta Nb O ，通过离子交换反应，新 2 4 x 6-x 20 型还原型层状钙钛矿化合物H Ca Ta Nb O (x = 0, 2, 3, 4 and 6)被合成。 2 4 x 6-x 20 H Ca Ta Nb O 的层间距、带隙能量及光催化活性伴随着x 的值（Ta替代Nb 的 2 4 x 6-x 20 系数）而变化。当x ＝2 时，H Ca Ta Nb O 显示出极好的光催化活性。用 2 4 2 4 20 H Ca Ta Nb O 作为催化剂，10％体积比的甲醇溶液里，波长大于290 nm 的100W 2 4 2 4 20 -1 -1 高压汞灯光照下，光催化分解水产氢率高达8.5 mmol ·h ·g 。 此外本文还用金属元素钼对新型层状钙钛矿化合物A Ca Ta Nb O (A ＝ 2 4 x 6-x 20 K,H; x = 0, 2, 3, 4 and 6)进行掺杂改性，以及采用水热法制备了HLaNb2O7 /M O (M ＝Ni 、Co、Cr)系列层状纳米复合材料，并对其性能进行研究。 x y 关键词：层状，钙钛矿，光催化，分解水 I