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不同基材上 N 掺杂 TiO2 薄膜的制备及光催化性能研究 研究生：秦桂容 导师：黄智 教授 学科专业： 环境科学 研究方向：水污染控制 年级：2007 级 摘 要 二氧化钛光催化剂是有代表性的一种 n 型半导体氧化物，广泛应用于气相及 水溶液中有机污染物的降解、除臭、自洁杀菌以及光电转换等，一直是世界范围 内的研究热点。 本文通过溶胶-凝胶浸渍提拉法制备不同基材上 N 掺杂 TiO2 薄膜光催化剂，以 及 Cu-N 共掺杂 TiO2 薄膜光催化剂，并在可见光照射下，对活性染料废水等目标 降解物进行光催化降解反应的研究。结果表明，该催化剂对可见光有良好的响应。 研究的主要内容和得到的结论如下： (1) 本实验通过溶胶凝胶法，以尿素、氨水及三乙胺为氮源，制备了玻璃负载 型 TiO -N 薄膜，结果表明，以尿素为氮源的 TiO -N 样品光催化性能最优；并对以 2 2 尿素为氮源的 TiO2-N 粉体的制备工艺进行了优化。通过单因素实验及正交试验结 果可知，对薄膜光催化活性的影响因素最大的是层数，其次是乙酰丙酮和温度。 最后得出制备掺氮 TiO2薄膜的优化工艺条件为乙醇：水：硝酸：乙酰丙酮：钛酸 丁酯=40：0.8：0.25：0.2：1；提拉层数为6层；焙烧温度为525℃。 (2)考察了不同基材上（基材分别为铁片、铜片、铝箔、导电玻璃和普通玻璃） 制备 TiO -N 光催化薄膜的光催化性能。在光照时间为6h 的可见光光照降解活性艳 2 红溶液的实验中，活性艳红降解率最高的是铁片为载体的 TiO2-N 薄膜，降解率为 91.7%，其次是铜片、普通玻璃、铝箔为载体的 TiO2-N 薄膜，最低的是导电玻璃， 降解率依次为48.6%，42.8%，14.2%和9.2%。在光照时间为12h 的可见光照射降解 对氯苯酚溶液的实验中，对氯苯酚降解率最高的是铜片为载体的 TiO2-N 薄膜，其 次是普通玻璃、导电玻璃、铁片和铝箔为载体的 TiO2-N 薄膜。由于铁片和铜片都 与 N 掺杂 TiO 薄膜结合度不佳，铜片载体易与 N 掺杂 TiO 薄膜脱落；铁片在降解 2 2 反应过程中会出现锈蚀现象，重复实验效果不佳；普通玻璃性能表现良好且稳定， 薄膜表面形态分布均匀，因此普通玻璃应为最佳基材选择。 (3) 用荧光法测定不同载体上 N 掺杂 TiO2 薄膜光催化剂在卤素灯照射条件下 产生的羟自由基。结果表明，溶液光照后发生了 Ce3+ 荧光猝灭现象，不同基材载 体上 N 掺杂 TiO2 薄膜光催化剂在光照下均有·OH 产生，光照时间越长，产生·OH 量越多，产生的·OH 能将有机物降解。其中，以铁片为基材的薄膜催化剂·OH 产生 量最多，导电玻璃为基材的薄膜催化剂·OH 产生量最少。 (4) 在玻璃上制备了 Cu-N 共掺杂 TiO 薄膜，并对制备的光催化剂进行了 SEM 2 表征。结果表明，催化剂的可见光催化活性均高于 TiO 薄膜以及 Cu 掺杂 TiO 薄 2 2 膜。其中，在24h 可见光光降解活性艳红溶液的实验中，N-Cu(0.01%)共掺杂 TiO2 薄膜降解率最高，达76.6%，而纯 TiO2 薄膜降解率只有23.3%。重复实验中，所有 的薄膜催化剂(纯TiO2 薄膜，N 掺杂 TiO2 薄膜，Cu(0.01%，0.05%，0.1%)掺杂 TiO2 薄膜以及 N-Cu(0.01% ，0.05%，0.1%)共掺杂 TiO 薄膜)均为第一次降解时效果最 2 好，随后效果逐渐减弱，到第四次使用时，N-Cu(0.01%)共掺杂 TiO2