介质阻挡放电耦电晕放电低温等离子及其对含染料废水脱色研究.pdfVIP

摘 要 高压放电低温等离子体技术是一种全新的高级氧化技术，逐渐被应用于水处理领域 的研究。本论文重点研究了新型放电反应器对染料脱色过程的影响因素、处理效果、反 应机理及其动力学过程。 本文的主要内容和取得的研究成果及结论如下： (1)设计了新型放电低温等离子体反应器，其结构包含介质阻挡放电系统和电晕 放电系统。此反应器的优点在电压达到放电电压时，雾化状态水溶液开始放电，由于介 质层的存在，电荷在介质表面积累，形成感应电场与外加电场的叠加，雾化放电空间内 电场场强得到增强，在雾化区域内形成许多小细丝状流注放电通道，通道内部形成大量 的低温等离子体活性物质，低温等离子体活性物质能紧密与染料分子接触，形成低温等 离子体向被处理染料分子的最佳传质形式，全部低温等离子区均被包括在处理水雾化区 之中，低温等离子活性物种最浓处也是处理水雾最密处，达到最佳的能量利用率。 (2)实验测试并优化了反应器参数。结果表明，在介质阻挡放电系统电极间距为 统雾化均很充分，按质量计算，大部分液滴的粒径在100—500pm之间。放电状态较好， 甚至有些雾化液滴可达到lOOpm以下j雾化液滴较小，其比表面积则较大，具有强大的 表面能，液滴表面的染料分子能充分和放电过程中生成的活性基团物质接触、氧化、分 解。 (3)分析测定了反应器工艺参数和染料溶液性质对其脱色的影响。随电压的升高 和处理时间的延长，实验染料溶液的脱色效率不断增大，且电压越高，溶液短时间脱色 效率提高越迅速，但当脱色效率达到较高水平后，脱色效率的提高变得缓慢。．随染料浓 、度的增大而脱色率减小。但绝对去除率随染料浓度的增加而增加。酸性条件下，直接大 ．红染料溶液的脱色率最低；中性条件下，脱色率开始前1个小时高于碱性和酸性条件， 而随着实验的延长，超过一小时以后，初始pH较高(≈12)的脱色率升高。 (4)分析测定了反应器工艺参数对能量效率的影响。较低电压的能量水平较高， 随着电压的升高，能量效率水平反而下降。介质阻挡放电系统的电极间距较小时，反应 器的能量效率水平较高，而随着电极间距的增大，在低电压阶段能量效率迅速下降，而 电压升高时，不同电极间距的能量效率差异缩小。电晕放电系统电极间距对能量效率水 平的影响差距不大，随着电压的升高这种差距变得越来越小。在电压为20kV、25kV时， 不同电极间距的能量效率水平几乎相等。 (5)确定了反应器最佳工作状态。结合电极间距、电源电压对染料溶液脱色率和 能量效率的影响，确定本实验反应器最佳工作状态是介质阻挡放电系统的电极间距为 30mm、电晕放电系统电极间距为25mm、电源电压20kV。 (6)测定分析了直接大红染料脱色过程。通过测定直接大红染料脱色过程中的溶 液pH、TOC、紫外可见光谱图和高效液相色谱图可知，在脱色处理时间(6h)范围内， 染料溶液的COD值增大，pH值持续下降，TOC值逐渐降低，结合紫外可见光谱图和高 效液相色谱图，说明染料分子虽然已经遭到破坏，染料分子内强生色基团偶氮双键确实 遭到攻击，大的共轭体系被破坏，染料分子被脱色，却没有完全被彻底矿化成二氧化碳 等无机物，出现了芳环和萘环结构的累积现象，可见完全破坏芳环比破坏偶氮双键发色 团更困难。 (7)分析了等离子体对染料脱色的机理。在反应器放电极加入高电压后，空气中 的电子在电场力的作用下，发生气体放电产生大量活性物质，接触到雾化液滴表面时， 氧化染料分子、溶解在液滴内部与染料分子反应；同时，由喷嘴喷出的液体在交流高压 电场的作用下，液滴发生畸变并产生液滴尖的微放电，产生了大量的活性物质与液滴表 面和内部的染料发生反应，使其脱色；当荷电雾化液滴流至尖端，产生尖端电晕放电， 又产生大量活性物质，它与在电晕电场内雾化下落的液滴接触，继续发生表面氧化，同 时H：02和03可溶解在液滴内的活性物质溶解在液滴内部，随液滴一起落入下贮水箱时， 氧化反应仍在继续。 (8)分析建立了动力学方程。结果表明，在不同初始浓度、pH和电源电压的实验 条件下，溶液中直接大红染料的质量浓度随反应时间的增加呈现指数性降低。等离子体 对染料脱色的动力学过程受实验条件限制。在染料脱色效率较高的实验条件下，脱色过 程符合一级反应动力学。此时脱色速率常数随染料初始浓度的增大而减小；随电压升高 而增大，随pH的增大而增大。 关