平板介质阻挡放低温等离子体处理水溶液中4-氯酚的脱氯机理研究.pdfVIP

平板介质阻挡放电低温等离子体处理水溶液中4-氟酚的脱氯机理研究—— 叁兰垄兰堡主笙圭 摘要 利用平板式介质阻挡放电产生低温等离子体，对水溶液中的4·氯酚进行了处 理。这种电极形式在废水处理领域中的应用，国内外都未见报道。采用该电极形 式，可以很容易地扩大等离子体的体积。 提出低温等离子体可以作为难降解含氯有机化合物的预处理技术，并证明了 其可行性。宏观结果显示，在外施电压为4200V．4-氯酚浓度为50 mg／L，初始 S时，脱氯率达到80％以上时， pH值为6．5和空气饱和的条件下，处理时间为3 COD降解率仅为25％。因此介质阻挡放电方法产生的低温等离子体可以使4一氯 酚先脱氯，后降解。利用脉冲电子辐解瞬态吸收光谱技术，从微观上进一步佐证 了低温等离子体可以使水中的4．氯酚首先脱氯。结果表明，在空气气氛下，电子 轰击水产生的三种活性粒子(·OH，P。一和·H)中，·OH自由基是使4．氯酚脱氯的 主要物种；·OH自由基与4一氯酚作用后生成不稳定的瞬态中间物种，而后生成不 含氯的酚类。 当放电气相中有氧气存在时，碱性溶液比中性溶液更有利于4一氯酚的脱氯和 s和氧气饱和 降解；在外旋电压为4200V，4-氯酚浓度为50mg／L，处理时间为1．2 的条件下，中性溶液中4一氯酚的脱氯率为55％左右，而相同条件下的碱性(pH =12)溶液中4．氯酚的脱氯率可达85％以上。但在无氧体系中，强碱性溶液反而 不利于4．氯酚的脱氯和降解。无论有氧还是无氧体系，酸性溶液都不利于4壕e酚 的脱氯。 有氧体系下，4．氯酚在中性溶液中的脱氯和降解依靠02+、O+、O和02(1Zg) 等“0系列活性物种”和OH自由基的联合作用；而4．氯酚在碱性溶液中的脱氯和 降解主要依靠02+、O+、O和02(1Ag)等“O系列活性物种”与4一氯酚在相界面 上的作用。 无氧体系下，4．氯酚脱氯和降解主要依靠高能电子轰击水产生的OH自由基 和eaq-等活性物种。 我们还通过高效液相色谱分析了四种不同气氛下，4．氯酚等离子体降解的速 率：中性条件下，4．氯酚等离子体降解的速率由大到小依次为：氧气)空气一 氩气)氮气。碱性条件下，4一氯酚等离子体降解的速率由大到小依次为：氧气) 空气))氩气)氮气。 4．氯酚在等离子体中脱氯后的产物为较易生物降解的对苯醌，酚类和有机酸 类。增加外施电压可提高4．氯酚在低温等离子体中的脱氯率。 ±垫坌堕璺兰苎皇堡兰兰苎±堡些璺查堡垒!!二垫竺竺些垫垩堡壅 墨兰查兰壁主丝圭 放电气氛中有氮气存在时还会产生更难降解的硝基氯酚，因此利用等离子体 降解含苯环的有机污染物，需要在无氮的气氛中进行。 关键词等离子体；水处理；介质阻挡放电；脉冲辐解；4一氯酚；·OH自由基 水合电子；氧原子；脱氯；氧气气氛；氮气气氛；空气气氛；氩气；氦气； 中图分类号x5 平扳舟质阻挡放电低温等离干体处理水溶液中4-氯酚的脱氟机理研究 复旦大学硕士论文 Abstract Dechlorinationmechanism in solution of fiat 4-chlorophenolaqueous by shaped barrier dielectricdischarge(DBD)induced hasbeenstudied low—temperatureplasma pulseradiolysis，HPLC，Uv-Ⅵsable were useing