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金属氧化原理
布里斯托大学威尔士物理实验室 卡布瑞拉、莫特
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§1.引言...........................................................163
1.1 在低温下所形成的稳定的氧化薄层............................163
1.2 中间温度区域..............................................
1.3 抛物线法则................................................
§2.膜厚的抛物线法则...............................................
§3.氧化薄膜形成原理...............................................
§4.非常薄的氧化膜的形成...........................................
4.1 形成的过剩半导体(铝)氧化物的数量值......................
4.2 吸引氧气的氧化物;以铜为例................................
§4.氧化膜的粘附及其晶体结构.......................................
§ 1. 引言
最新有关金属氧化的理论和实验研究提供了一种通用的理论框架,这个框架可能适合所观察到的一些复杂的现象。虽然这个方案不可能尽善尽美或是面面俱到,但在现阶段发表它还是值得的,因为我们希望这个理论框架可以作为今后实验工作的指导。
本文中,所观察到的现象将被分成以下几类:
1.1 在低温下所形成的稳定的氧化薄层
最近的实验表明,许多金属,也许所有容易氧化的,显示出非常相似的行为。20~100A厚的薄膜。铝在室温下是这样的表现;铜、铁、钡等金属在空气液化的温度下也表现出这样的特性。对此现象的解释,首先是由莫特(1947年a)给出的,并且建立在氧化膜中有一个强有力的场的假设,由于一种金属与吸附的氧之间的接触电势差,使金属离子移动穿过它不会受到温度的很多影响;该理论给出了一个对数增长规律
,
X是t时间的厚度。这个机理将会在本文的章节§ 4中讨论。
在许多情况下,有强有力的证据表明这些氧化薄膜具有一种假晶形态,因而它们不能达到热力学平衡,并且实际上他们是被高度压缩的。弗兰克、范·德·莫维(1949年a,b1949年)已经给出了能够帮助理解这一现象的理论基础。根据这些作者的观点,氧化薄膜是否是假晶形态,取决于暴露在外的金属晶体表面晶格之间的配合或失配程度,以及氧化物中的金属原子的间隔。他们认为,一单层的氧原子可以很快的形成(在10-4毫米汞柱的压力下只需10-2秒);为了方便计算,他们将模型简化为金属上面覆盖了一单层的氧化物。然后,他们想知道这个单层氧化物是否会占用金属下面的晶格参数。很显然,答案建立在对于氧化物层和金属基体之间的力的假设之上,而且还与氧化层本身的弹性常数有关;氧化物的压缩程度越高,它就越有可能会占用畸变结构。作出了合理的假设,弗兰克和范·德·赫尔维发现,如果错配度为小于约15%1.2 中间温度区域
前面的段落表明,一个稳定的氧化膜会一直增长,直到达到一个极限厚度,才会停止增长,前提是温度足够低,且满足以下条件:(a)如果没有只存在于氧化薄膜中的强电场的帮助,金属离子将无法穿过这层氧化膜;(b)氧化膜压缩以适应金属基底时的温度值,没有达到其发生结晶的温度。
再结晶是一个或多个无应变的新晶粒──再结晶核心形成的现象,因此是一个可能具有很长诱导期的过程。图1中给出了用石英微量天平测得的蒸发铜膜增长速度的结果,它是由加尔福斯夫人(1949年)在布里斯托尔测得的,图中所示现象可能是由于假晶薄膜的再结晶导致的。由图中曲线可知,再结晶氧化物可以在没有强电场帮助下传送金属离子,所以曲线会最终成为下面1.3节所描述的样子。当再结晶材料仍然不透明时,埃文斯(1946年)第一次给出了大概100A厚的氧化膜的对数增长法则(不要与1.1节所述内容混淆)。
对于一些氧化膜无法适于金属基底(如铝)的金属来说,也许对于通过再结晶形成氧化膜的金属也是一样的,可以发现在实验的过程中另外有一个中间区域,在那个阶段,温度足以让金属离子在没有强电场的帮助下扩散,但是膜的厚度又没有非常厚,此时抛物线法则(X2 = 2At)是适用的(参见1.3节)。这个区域拥有众多的理论推理,比如拥有不同常数A的抛物线法则、立方法则X3 = 3At(参见坎贝尔和托马斯(1947年)对铜的研究)、大致线性法(X = At)(参见古尔布兰森和威索(1947年)对铝的研究)。对于这些法则的简要讨论将会章节§ 4
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