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2016-05-10 发布于安徽
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2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基促进的钒基催化剂催化苯直接氧化制苯酚.pdf

2011 Chinese Journal of Catalysis Vol. 32 No. 9 文章编号: 0253-9837(2011)09-1446-06 国际版 DOI : 10.1016/S1872-2067(10)60254-9 研究快讯: 1446~1451 2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基促进的钒基催化剂催化苯直接氧化制苯酚 1,2 1,* 1 1 陈佳琦 , 高爽 , 李军 , 吕迎 1 中国科学院大连化学物理研究所, 辽宁大连 116023 2 中国科学院研究生院, 北京 100049 摘要: 以钒基化合物为催化剂, 在 TEMPO (2,2,6,6- 四甲基哌啶-1-氧自由基) 存在下, 能形成快速催化分子氧氧化苯制苯酚的催化体系. 在反应过程中, 由类似芬顿试剂反应过程生成的羟基自由基亲核进攻苯环, 形成羟基环己二烯自由基; 该羟基氢可在 TEMPO 存在的催化体系中消除, 同时苯环氢可立即转移至氧原子而生成苯酚. 在以 [(CH ) N] -PMo VO 为催化剂的体系中, 3 4 4 11 40 反应 1 h 苯酚收率可从不加 TEMPO 时的 1.2% 提高到 8.4%; 而以 V-AlPO5 为催化剂时, 苯酚收率可从不加 TEMPO 时的 5.0% 提高到 9.5%, 且选择性均较高. 关键词: 2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基; 钒; 苯; 羟基化; 分子氧; 苯酚中图分类号: O643 文献标识码: A 收稿日期: 2011-05-28. 接受日期: 2011-07-07. *通讯联系人. 电话/传真: (0411 电子信箱: sgao@ 基金来源: 国家自然科学基金 ; 国家重点基础研究发展计划 (973 计划, 2009CB623505). 本文的英文电子版( 国际版) 由Elsevier 出版社在ScienceDirect上出版(/science/journal. 2,2,6,6-Tetramethylpiperidine-1-Oxyl-Promoted Hydroxylation of Benzene to Phenol over a Vanadium-Based Catalyst Using Molecular Oxygen 1,2 1,* 1 1 CHEN Jiaqi , GAO Shuang , LI Jun , LÜ Ying 1 Dalia