SO2对MnOxPG催化剂低温脱硝的影响机理研究.pdfVIP

第 ３３ 卷第 １０ 期 环　 境　 科　 学　 学　 报 Ｖｏｌ．３３，Ｎｏ．１０ ２０１３年１０月 　Ａｃｔａ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ Ｏｃｔ． ，２０１３ 张翠平，张先龙，吴雪平，等．２０１３．ＳＯ 对ＭｎＯ ／ ＰＧ催化剂低温脱硝的影响机理研究［Ｊ］．环境科学学报，３３（１０）：２６８６⁃２６９３ ２ ｘ Ｚｈａｎｇ Ｃ Ｐ，Ｚｈａｎｇ Ｘ Ｌ，Ｗｕ Ｘ Ｐ，ｅｔ ａｌ． ２０１３．Ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ｏｆ ＳＯ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｎ ｔｈｅ ｄｅｎｉｔｒａｔｉｏｎ ｏｆ ＭｎＯ ／ ＰＧ ｃａｔａｌｙｓｔｓ ａｔ ｌｏｗ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ［Ｊ］．Ａｃｔａ ２ ｘ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ，３３（１０）：２６８６⁃２６９３ ＳＯ 对ＭｎＯ ／ ＰＧ催化剂低温脱硝的影响机理研究 ２ ｘ ∗ 张翠平，张先龙 ，吴雪平，张连凤，张恒建，杨保俊 合肥工业大学化学工程学院，合肥２３０００９ 收稿日期：２０１２⁃１２⁃１９　 　 　 修回日期：２０１３⁃０１⁃２０　 　 　 录用日期：２０１３⁃０１⁃２０ 摘要：采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石（ＭｎＯ ／ ＰＧ）低温ＳＣＲ催化剂，通过ＳＯ 暂态响应、程序升温表面反应（ＴＰＳＲ）等实验技 ｘ ２ 术研究了烟气中ＳＯ 对催化剂ＳＣＲ脱硝活性的影响行为．采用程序升温脱附（ＴＰＤ）、ＢＥＴ 比表面及孔径分布测定、ＸＰＳ等表征技术对催化剂硫 ２ 中毒的机理及化学本质进行了深入分析．结果表明，低温下烟气中ＳＯ 对ＭｎＯ ／ ＰＧ催化剂的ＳＣＲ脱硝活性存在显著的抑制作用，催化剂中毒 ２ ｘ 主要由烟气中ＳＯ 的催化氧化引起．一方面ＳＯ 氧化为ＳＯ 后与ＮＨ 及Ｈ Ｏ竞争反应形成复杂的硫酸铵盐堵塞催化剂孔道，另一方面与活性 ２ ２ ３ ３ ２ 组分ＭｎＯ 结合形成ＭｎＳＯ 使得部分活性组分形态发生变迁．其中硫酸铵盐的形成可通过适当的热处理得以去除，而ＭｎＳＯ 则不可恢复，但催 ２ ４ ４ 化剂ＳＣＲ活性却显著增加，表明ＭｎＳＯ 的形成不是催化剂失活的主要因素．吸附态的硫可显著增加催化剂表面酸性，因此对ＳＣＲ活性有促进 ４ 作用．催化剂失活主要机理为：由气相ＳＯ 的连续氧化并与ＮＨ 相结合形成硫酸铵盐，并且在低温下难以分解，以致堵塞催化剂活性中心． ２ ３ 关键词：ＭｎＯ ／ ＰＧ催化剂；硫酸铵盐；ＭｎＳＯ ；热处理 ｘ ４