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文献翻译 2013 年 04月 18日 在介孔二氧化硅负载的铁-锰氧化物催化剂上氮氧化物和氨低温条件下的选择性催化还原反应 摘要：一系列的介孔二氧化硅负载的铁锰氧化物催化剂没有过量氧气存在下低温选择性催化还原（SCR）在没有转换氧化物和焙烧温度锰–1时，在673 K的温度下煅烧表现出最高的活性在SCR反应温度高于413 K一般的反应如下： 在电厂，然而，采用可控硅固有的缺点是SO2和在烟道气中的灰尘。考虑x对失活的问题，一种新型低温高效催化剂SCR是非常必要的。该催化剂可放置在无需预热烟道脱硫除尘器气下游。SO2剩余，因此SO2的参与量应该被考虑。最近的研究表明，在低温同时有氨的存在下还原氮氧化物锰基催化剂表现出良好的活性。关于这方面的例子是MnOx/Al2O3，MnOx/TiO2，氧化锰/ NAY，氧化锰/ AC，氧化锰/ USY。含有铁和锰作为主要金属元素的混合氧化物在另一方面报SCR反应，介孔二氧化硅持有高比表面积为500-1400介孔二氧化硅表面硫酸盐的稳定性弱于其它金属氧化物 2.1.催化剂的制备 介孔二氧化硅（MPS）催化剂载体制备如下。蒸馏水（80克），乙醇（64克），十六烷基三甲基溴化铵（40克）调节至pH= 10，四甲基铵氢氧化铵（25％（重量）的水溶液），然后333 K的水浴中1小时，四乙氧基硅烷（25克）溶液。将该混合物在293 K所得沉淀物通过过滤分离用蒸馏水，在393 K蒸发至干，，其次在873空气中于4小时以除去模板。如催化剂源，使用硝酸铁和乙酸锰。该催化剂浸渍硝酸铁和乙酸锰。浸渍过的催化剂在393 K下3-4小时，其次是在673-973 K空气煅烧6小时。催化剂的表征 的比表面积，在77 K采用氮吸和用NOVA4000全自动气体吸附系统BET和BJH方法测定孔体积和孔径分布。在表面积和孔径分布的测量，将样品在真空下，在623 K下24小时M粉末的XRD衍射的测量在日本理学D /衍射MAX-IIIA系统与Cu靶催化活性测定 （25毫米，400毫米的长度）如下：1000ppm的NO，1200ppm的3％O2，10％水蒸汽（使用时），250ppm的SO2（使用时），平衡N2，1200毫升/分钟的总流速，气体空速 20,000 （条件）。预混合气体（10％NO/N2，10％NH3/N2，和10％SO2/N2）为用于制定烟气在实验室制备。1000 ppm NO，3％O2，N2平衡，1200毫升/分钟总流量率，气体时空速度（空速）=20000（条件）FT-IR和TGA分析 在Bruker EQUNINOX55谱仪使用环境温度梅特勒 - 托利多型号SDTA851。表征Mn-Fe/MPS催化剂在不同温度下煅烧 m2/g cm2/g nm MPS 980 1.11 2.65 锰-铁/MPS(673K） 460 0.47 2.86 锰-铁/MPS(773K） 400 0.40 3.05 锰-铁/MPS(873K） 280 0.29 3.65 锰-铁/MPS(973K） 100 0.11 9.65 括号中的数字是烧结温度 图1在不同温度下焙烧Mn-Fe/MPS催化剂的XRD图谱。 每个样品有相同的总锰铁负载的30％但不同的Fe / Mn比值。因此，锰和铁物种必须发挥综合在此催化反应的作用在该水平，进一步增加Fe的比例没有增加活性 图2.可以看出NO的转化率随着铁-锰的比例不同而不同。反应条件： [NO] = 1000 ppm, [NH3] = 1200 ppm, [O2] = 3%,平衡N2，空速2000/h。 图3为在不同的反应条件下NO的转化: [NO] = 1000 ppm, [NH3] = 1200 ppm, [O2] = 3%，平衡N2空速20000/h。 3.3、锰铁总负载对SCR活性的影响 MPS和铁锰氧化物变得软弱参与面铁锰氧化物站点数量随着负载的增加而减小。焙烧温度对SCR活性的影响 基于前面的催化剂表征即使SCR反应温度??达到473 K时，NO的转化率只有45.6％。如图4所示在673 K焙烧的催化剂Mn-Fe/MPS（673 K）活性最高。然而，催化剂Mn-Fe/MPS（773 K和Mn-Fe/MPS（873 K）773 K和873焙烧。所有这些有助于活性。从图2-4，30％-铁/MPS在673 K下焙烧的1时，作为最佳筛选催化剂，其将被用于在后者的研究中。 H2O对SCR活性的影响 但是，这种失活是抑制SCR反应温度的升高。当SCR反应温度达到413 K时，NO转化率下降只有0.2％。为了确认这个结果，10％的H2O的活性测试的所有数据SCR反应达到稳定状态12小时后。 从X射线衍射（XRD）和BET的结果，精细地分散的铁 - 锰氧化物高比表