温敏及离子响应型智能材料的制备及构效关系应用研究.docVIP

温敏及离子响应型智能材料的制备及构效关系应用研究.doc

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温敏及离子响应型智能材料的制备及构效关系应用研究.doc

附件2 论文中英文摘要格式 作者姓名:巨晓洁 论文题目:温敏及离子响应型智能材料的制备及构效关系研究 作者简介:巨晓洁,女,1980年05月出生,2005年09月师从于四川大学褚良银教授,于2008年06月获博士学位。 中 文 摘 要 将“主-客体”分子识别特性引入到智能材料当中药物可控释放、生物或化学传感器、记忆元件开关、分离体系、酶和细胞的智能固定化等高新技术领域。金属离子对生物体各种复杂的新陈代谢活动起着核心的作用细胞内外存在离子梯度差维持细胞的膜电位,调解细胞的体积和保证正常的新陈代谢此外,一些重金属离子如Pb2+Hg2+)在很低浓度时就对生物具有极强的毒性冠醚子识别特性温敏特性oC之间,比较接近人体温度,。是第一代人工合成的主体化合物,论文:-二苯并-18-冠-6-丙烯酰胺(cis-DBCAm),并通过自由基共聚法成功制备了一种新型的离子识别型温敏共聚高分子——P(NIPAM-co-cis-DBCAm)。研究结果表明,该P(NIPAM-co-cis-DBCAm)高分子具有良好的离子识别响应特性,高分子主链上的cis-DBCAm选择性地络合K+或Cs+后,冠醚环由于参与配位作用发生构象反转,从而诱导高分子的LCST向更低温度方向迁移,这是一种完全不同于现存离子响应特性的新模式。相关研究成果参见:Ju XJ, et al, Macromol. Rapid Commun. (2008 Impact Factor: 3.907), 2006, 27: 2072-2077 (*该论文被选为当期杂志“封面文章(Front Cover Story)”发表,发表后连续两个月成为“访问次数最多的文章Most-Accessed Articles)”(在两个月中分别排Most-Accessed Articles第六和第九))。 2 通过改变合成温度,可控制备了具有不同内部微观结构的PNIPAM水凝胶,首次采用扫描电镜(SEM)对凝胶的不同微观结构进行了表征分析,研究发现,在25 oC(低于LCST)下制备的PNIPAM水凝胶呈现出均质的网状微观结构;在60 oC(高于LCST)时制备的PNIPAM水凝胶其微观结构是由大量亚微米级的凝胶微粒簇构成的非均质结构。水凝胶的平衡及动态温敏特性研究结果表明,微观结构不同的PNIPAM水凝胶在水中均表现出良好的温度响应特性,但温敏行为表现明显不同:具有均质网状结构的PNIPAM水凝胶,其响应温度的平衡体积相变程度较大;而具有非均质微观结构的PNIPAM水凝胶对环境温度变化的响应速率较快,能够迅速响应环境温度变化并快速释放内载的NaCl模拟药物,表现出更为灵敏的温敏控制释放特性。相关研究成果参见:Ju XJ, et al, Smart Mater. Struct., 2006, 15: 1767-1774; Li PF, Ju XJ, et al, Chem. Eng. Technol., 2006, 29: 1333-1339 (*该论文发表后立即成为“访问次数最多的文章Most-Accessed Articles)” (在2007年12月排Most-Accessed Articles第四,在11/2007-10/2008和12/2007-11/2008两次年度Most-Accessed Articles排名中均排第五)). 3 首次成功制备了苯并-18-冠-6-丙烯酰胺(BCAm)与NIPAM共聚的新型温敏的离子识别型交联水凝胶P(NIPAM-co-BCAm)。研究发现,P(NIPAM-co-BCAm)水凝胶具有良好的离子识别和温度响应特性:当BCAm识别特定的金属离子(Ba2+或Cs+)并形成稳定有效的“主-客体”配合物后,水凝胶的LCST会因该配位作用发生迁移:在Ba2+溶液中,BCAm与Ba2+形成稳定的配位化合物,由于配合物之间静电斥力以及凝胶中的渗透压作用,使水凝胶更加溶胀,并且呈现出LCST升高的现象;当溶液中加入Cs+后,Cs+与BCAm形成稳定的2:1“夹心”配位化合物,这种配位作用增加了凝胶网路结构中的弹性回复力,使LCST向低温迁移。研究还首次发现,P(NIPAM-co-BCAm)交联水凝胶对重金属Pb2+表现出“低温吸附-高温解吸”的特性,这主要是由于低温时聚合物链舒展,BCAm可以有效地包结Pb2+形成配位化合物,使更多的Pb2+被吸附,所以低温下P(NIPAM-co-BCAm)水凝胶表现出更强的吸附能力;但随着温度升高,聚合物链收缩,冠醚空腔彼此靠近,这时离子间的静电斥力影响了BCAm与Pb2+的配位作用,使Pb2+从BCAm受体中脱离,造成P(NIPAM-co-BCAm)水凝胶对Pb2+的吸附量减少。该离子响应型水凝胶为新型离子识别型智能控制释放载体系统的设计与

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