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- 2017-01-05 发布于重庆
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溶解性天然有机物对活性炭和碳纳米管
吸附合成有机化合物的影响
Shujuan Zhang, Ting Shao, Tanju Karanfil*
环境工程学系与地球科学,克莱姆森大学,
342计算机,安德森,29625,美国
2010年6月18日收到2010年10月17号修订2010年10月1日可在线2010年10月26日
摘要:理解天然有机物(NOM)对碳纳米管(CNTs)吸附合成有机污染物的影响是非常重要的,这有助于评估CNTs在工程应用中作为吸附剂,可能泄露进入水体而造成的环境影响。本研究对存在、不存在NOM条件下,3种单壁碳纳米管(SWNTs),一种多壁碳纳米管(MWNT),微孔活性炭纤(ACF)[即ACF10]和双孔粒状活性炭(GAC)[即HD4000]的吸附性能进行了比较。天然有机物的影响与碳孔径分布有密切的联系。天然有机物对微孔多壁碳纳米管影响最小,天然有机物对多微孔的多孔粒状活性炭和微孔活性炭纤维影响最大。虽然在单组份溶液条件下,单壁碳纳米管吸附容量比多孔粒状活性炭低,但是在NOM存在的条件下,SWNTs的吸附容量和活性炭吸附容量相似。因此,如果SWNTs释放到自然水体,它可以像活性炭一样吸附,携带合成有机污染物并转述到其他环境体系中。然而,从工程应用的角度来看,碳纳米管并没有太多优势,因为其吸附容量同多孔粒状活性炭和微孔活性炭纤维相比并不高。天然有机物的作用还和合成有机污染物的分子特性相关。在这项研究测试中,天然有机物对吸附二苯基苯酚(一种非极性、亲水性有机物)的影响,要远大于对吸附菲(极性、疏水性有机物)的影响。用表面化学的知识来解释,随着SWNTs疏水性的增加,对SOCs的吸附能力、天然有机物对SOCs吸附的影响也相应增加。
关键词:碳纳米管;颗粒活性炭;活性炭纤维;吸附;天然有机物;有机合成化学
1、 天然有机物广泛存在于自然水体中,以溶解态、胶体、或者颗粒的形式存在 (Leenheer and Croue,2003年)0.45毫米过滤器的推移,构成了天然有机物在自然水域的重要组成部分。天然有机物是由异构混合腐殖质、氨亲水性基酸、蛋白质、脂类、碳水化合物、有机酸、氨基酸和碳氢化合物构成。据表明,活性炭吸附去除SOCs受到NOM的抑制影响,抑制机理是活性位竞争和孔隙堵塞机制(Carter et al.,1992;Kilduff et al.,1998;Newcombe et al.,2002)。天然有机物对吸附的影响取决于很多因素,包括合成有机污染物的电荷分布、大小、极性,以及片上系统之间的结构和孔表面结构(Summers and Roberts,1988;Newcombe et al.,2002;Quinlivan et al.,2005;Guo et al.,2007)。 碳纳米管(CNTs),以其巨大的比表面积,中空和层状结构,高吸附能力,可吸附不同的合成有机污染物,被认为是有前途的水处理吸附剂(Upadhyayula et al.,2009)。碳纳米管具有类似传统颗粒活性炭(GACs)和活性炭纤维(ACFs)的表面结构,但完全不同的孔隙结构。颗粒活性炭的孔隙结构具有高度异质性与通常狭缝状,气孔孔径分布广(Stoeckli et al.,1995; Paredes et al.,2006),而活性炭纤维一般都具有随椭形微孔均匀的优势(Daley et al.,1996)。与颗粒活性炭的活性炭纤维进行比较,碳纳米管的基本结构是相对较为均匀的。碳纳米管是由共价键的无缝集成到一个中空、圆柱形,两端通过五角大楼环包裹体圆六角形阵列的碳原子片(Saito et al.,1998)。碳纳米管是非常疏水的,而且容易聚集,因为他们受到高范德华轴沿长度相互作用力(Girifalco et al., 2000)。聚合碳纳米管通常会减少其表面积,但通过形成间质渠道和周边的凹槽聚集被困卷增加孔隙体积。 最近的一些研究人员已经探讨有限的碳纳米管吸附对合成有机污染物的天然有机物的影响(Wang et al.,2008,2009;Lin and Xing,2008)。据报道,天然有机物可以稳定的碳纳米管(Hyung et al.,2007;Lin and Xing,2008),分散可以导致改变现有的吸附位。因此,对合成有机污染物的吸附有机物的碳管的整体影响取决于两个相反的效果:增加吸附位,由于碳纳米管的分散性,以更好地在天然有机物的存在,并吸附位置减少由于竞争和/或天然有机物堵塞。在天然有机物的吸附程度相差很大不同类型的天然有机物,被认为是成正比的芳碳含量天然有机物(Hyung and Kim,2008)。除了天然有机物的特点,合成有机污染物和碳纳米管的特性也被发现参与了天然有机物和合成有机污染物
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