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上海应用技术学院研究生课程（论文类）试卷2 012 /2 013学年第 一 学期课程名称： 高等无机化学 论文题目：混合金属氧化物良好定义表面的基础研究学生姓名： 虞加欢 专 业： 化学工程（专业硕士） 学 号： 126406435 学 院： 化学与环境工程学院 课程（论文）成绩：课程（论文）评分依据（必填）：任课教师签字：日期： 年 月 日论文题目：混合金属氧化物良好定义表面的基础研究：MOx/TiO2（110）{M=V，Ru，Ce，或W}的特殊性质这篇文章主要总结了最新的重点研究，VOx，RuOx，CeOx，和WOx的团簇负载在TiO2（110）上的一些性质。实验上用一个定义良好的基板可以更好地控制混合金属氧化物的结构或形态特征，制定切实可行的方案来系统地研究这些体系。人们可以研究它们的结构、电子和化学性质之间的关系，达到控制混合金属氧化物的结构在纳米水平的能力，为新型催化剂的设计开辟新的途径。文章分别介绍了VOx/TiO2（110）负载型催化剂的二聚体结构和其在甲醇选择性氧化中的应用；RuOx/TiO2（110）催化剂的光催化性质和在低温CO氧化中的应用；WOx/TiO2（110）催化剂的性质及孤立WO3三聚体结构；和CeOx/TiO2（110）催化剂的一些性质和在水煤气及水的光解中的应用的研究。其中CeOx/TiO2（110）的研究篇幅较大，而我也是研究稀土氧化铈的。当然这篇文章主要是描写混合金属氧化物对金属性质的改变，通过这篇文章我对氧化铈的一些性质有了进一步的了解。稀土元素作为贵金属的替代物在催化领域中具有很大的研究前景，因为我国的Pt 、Au等贵金属储量较少，而我国的稀土资源很丰富，并且可开采的稀土矿为世界第一。通过这篇文章，对氧化铈表面的氧空穴的形成有了一定的了解，但是对于氧空位形成的方式及其机理并不了解，这需要进行查阅资料进行进一步的研究和探讨。氧化铈因为其有好的氧化还原能力而得到广泛的研究，氧化铈在一些烷烃类的反应中有特殊的性质，如在甲烷氧化中能生产H2。对于其表面电子的流动文中也有一些介绍，但是并不详细，对于其移动原理需要进一步的深入研究探讨。氧化铈还有一个很重要的特性，就是氧化铈有很好的储氧能力，CeO2中的铈存在Ce3+离子。对于氧化铈的储存氧的一个重要的应用就是在汽车尾气处理中加入氧化铈可以起很好的作用。但是对于氧化铈为什么能够储存氧及它的机理的研究并没有。这需要我们对其进行进一步的研究和探讨。因而关于氧化铈的性质的研究还需要继续的深入，为其他稀土元素的应用做一个很好的参考。综上，对于任何一篇文献，我们首先要知道它讲什么，并且对于和自己相关的内容要仔细的阅读，从中找到一些切入点，这对于基础研究来说很重要。混合金属氧化物良好定义表面的基础研究：MOx/TiO2（110）{M=V，Ru，Ce，或W}的特殊性质引言1.1负载混合金属氧化物与散混合金属氧化物在化学、物理及材料科学领域，混合氧化物扮演了很重要的角色。[1-5]两种金属在一种金属模型下组合成新的结构或电子性能的材料，在工艺应用中性能优越。一般情况下，需要先了解一些与复杂系统行为相关的基本现象。多年来对于混合金属氧化物催化剂的研究一直有很浓厚的兴趣。[6-19]混合金属氧化物一直作为活性催化剂，在选择性氢化和烯烃的异构，水煤气变换（WGS）反应，醇的脱氢反应，CO和烷烃的氧化，NO的还原，SO2的消除，水的光解等反应中。[20-22]原则上，一些现象有利于复杂系统的优异性能，因而非常需要有科学的标准，在设计混合金属氧化物催化剂时，来选择“正确”的元素组合。在传统的催化剂中，金属纳米粒子分散在氧化物载体上，认为氧化物的主要作用是稳定支承以及沿其表面分散金属颗粒。通常情况下，氧化物中的低浓度化学活性位点，可能阻止了金属颗粒的锚定。通过使用第二氧化物（主机）作载体，我们可以创建一个多功能的结构，其中催化剂暴露出了金属纳米颗粒和反应物的化学活性氧化物纳米粒子（参见图1）。因此，反应物可以与氧化物的纳米颗粒，金属位点，及金属氧化物界面的缺陷点相互作用。该催化剂的活性将取决于系统中的这些不同的元素如何组合。同样行之有效的是相对于他们的主体相有更高活性的金属纳米粒子，沉积的氧化物在亚单层量超过第二氧化物主机时可以形成纳米结构，这反过来又能提高整个系统的整体催化性能。在1946年，这种效应首次被清晰观察报告，MoOx/Al2O3催化剂的最大活性在单层氧化钼中观察到。然而，单层催化剂的概念并不流行，直到20世纪80年代，