负载型La1-XCeXMnO3赤铁矿催化剂NH3选择性催化还原NO终稿.docxVIP

负载型La1-XCeXMnO3/赤铁矿催化剂NH3选择性催化还原NO 王瑞，归柯庭，梁辉 （东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，南京，210096） 摘 要： 本文采用柠檬酸络合浸渍法在赤铁矿上负载活性物质锰酸镧（LaMnO3），并通过调节Ce离子掺杂量、活性物质负载量、煅烧温度制备了一系列La1-xCexMnO3//赤铁矿催化剂。考察了以NH3为还原剂条件下该催化剂的低温催化脱硝活性，并采用XRD、BET、H2-TPR 和NH3-TPD等表征方法对催化剂晶体结构、比表面积和氧化还原性质等进行研究。结果表明，La0.8MnO3/赤铁矿催化剂具有较好的NO催化氧化活性，适量Ce的掺杂能进一步提高催化剂的低温活性，La0.8Ce0.2MnO3/赤铁矿催化剂在空速9000h-1、180℃条件下催化还原NO转化率可达98%以上。 关键词：LaMnO3 Ce 柠檬酸络合浸渍法 铁矿石 Supported perovskite catalyst La1-XCeXMnO3 for selective catalytic reduction of NO by NH3 Wang Rui Gui Ke-Ting Liang Hui (Key laboratory of Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing, 210096, China) Abstract：Supported perovskite catalysts La1-XCeXMnO3/iron were prepared by the citric acid complexing method and used for selective catalytic reduction of NO by NH3(NH3-SCR)．A series of lanthanum manganite perovskite catalysts were prepared by adjusting the amount of Ce, different loadings of LaMnO3 and different calcination temperature. The sample was characterized by XRD，BET, H2-TPR and NH3-TPD．Since NO conversion was found to depend strongly on the degree of cerium substitution，catalytic activities were computed for La1-xCexMnO3/ iron and when x=0.2，the SCR catalyst achieved the maximum NO conversion of 98％ at 120℃ at a space velocity of 9000h-1．In addition，the substitution of Ce at A-site was found to exhibit better low-temperature catalytic activities, but the NO conversion will be decreasing with the overdose increase of cerium substitution. Key words：LaMnO3；Ce；the citric acid complexing method；iron 0 引言 氮氧化物(NOx )是主要的大气污染物之一,主要来源于火力发电厂排放的烟气、机动车尾气等,是形成酸雨与光化学烟雾的主要物质,对环境造成严重的破坏[1-2]。因此,世界各国特别是发达国家对其排放有严格的限制。NOx的排放控制包括燃烧过程控制和燃烧后烟气脱硝两方面，其中选择性催化还原脱硝技术(SCR)是目前应用最广泛的烟气脱硝技术,制备温度窗口宽、活性高和选择性强的催化剂是该技术的核心。 目前,SCR催化剂的研究主要包括载体和活性组分的研究。载体主要有分子筛和氧化物等, 而活性组分主要是贵金属和金属氧化物等。 国内目前使用的脱硝商用催化剂主要为V2O5-WO3(MoO3)/TiO2[3], 其NOx脱除效率较好(350-400℃)，具有抗S性[4-5]。但此类矾系催化剂还存在操作温度高、活性窗口窄、高温段N2O的产生、以及SO2向SO3转化等问题，且V2O5含有生