碳纳米管对12二氯苯的吸附研究.pdfVIP

第三届环境模拟与污染控制学术研讨会论文 碳纳米管对l，2．二氯苯的吸附研究 彭先佳栾兆坤 环境横拟与污染控制国家重点联合实验室中科院生态环境研究中心分室 碳纳米管是一类新型一维线性结构晶型碳材料．自1991年发现以来，～直 成为各国科学家研究的热点。碳纳米管因具有独特的电磁学、力学、光学和热学 性能而被用于储氮材料、复合材料增强剂、催化剂载体、超导材料等领域。国外 的前沿研究表明，碳纳米管在气态环境中对特定有机物分子具有独特的反应特性 和吸附性能，本研究则采用环境水化学的研究方法探讨碳纳米管作为吸附材料对 水介质中1，2．二氯苯fDcB)的吸附行为。 1．研究方法 1．1碳纳米管制备 实验采用了原始碳纳米管和石墨化碳纳米管两种碳纳米管。原始碳纳米管 采用催化裂解法制备，以乙烯为碳源气体，采用镍催化荆在750℃催化制得。石 墨化碳纳米管是在氮气气氛中高温处理原始碳纳米管制得。原始和石墨化碳纳米 管比表面积分别为134．O和126．O群／g。 1．2吸附实验方法 在100毫升具塞三角瓶中，加入定量得1，2．二氯苯水溶液和碳纳米管恒温 振荡，离心后取上清夜，采用紫外吸收分光光度法测定其中l，2-二氯苯得残留 浓度，计算吸附去除率和吸附量。 2．结果与讨论 2．1pH值对吸附的影响 实验结果如图l所示，原始碳纳米管和石墨化碳纳米管在3—10pH值范围内 对1，2．二氯苯具有相对恒定得吸附量，说明碳纳米管在水介质中对有机物的吸 附具有较为广泛的pH值试用范围。当pH值大于10，两种碳纳米管吸附量均明 显下降，石墨化碳纳米管吸附量下降比原始碳纳米管下降少。已有的研究表明， 在碳纳米管表面存在一cooH、一oH等含氧官能团。吸附重在高pH值条件下明显 下降可能是由于在高口H值条件下表面含氧官能团的电离。这些含氧宫能团能够 吸附水分子，而在高pH值条件下，含氧官能团发生明显电离，电离后的含氧官 能团能够与更多的水分子结合，从而使得碳纳米管表面吸附更多的水分子。这种 表面吸附水分子可以从两个方面影响有机物的吸附：1)表面吸附水分子层直接 阻碍有机物在碳纳米管表面的吸附；2)碳纳米管表面的含氧宫能团也是有机物 的有效吸附位，水分予与表面含氧官能团的结合阻碍了有机物在这些位点的吸 附。由于石墨化碳纳米管高温处理后表面官能团数量减少，所以石墨化碳纳米管 在高DH值条件下吸附蠡下降没有原始碳纳米管明显。 2．2温度对吸附的影响 图2和图3是两种碳纳米管在不同温度下的吸附等温线。这些吸附等温线 二氯苯在碳纳米管表面的吸附。l，2．二氯苯在碳纳米管表面吸附的有关热力学 计算数据表明吸附具有正焓变、正熵变和负吉布斯函数变。炙!}变为正值表明吸附 一钾一 第三藩环境模拟与污染控制学求研讨会论变 是一个吸热反应，负吉布斯函数变和正熵变表明碳纳米管对l，2。二氯苯有较好 的吸附亲合力。 实验结果还表明，吸附平衡时间为40min，原始碳纳米管比石墨化碱纳米管 具有更高的吸附量，这是因为经高温处理后．石墨化碳纳米管缺陷相对减少而使 其表面相对光滑。 盂 瓷 曼 一 由} 蓝 害f ”如坫m，o 图1pH值对吸附的影响 奄 葡 E 删 盏 鍪 O 20 40 60 80