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第三章 核燃料元件的导热
3.1 核燃料、包壳材料的选择和物性
3.1.1 核燃料
核燃料是可在核反应堆中通过核裂变使用核能的材料。核燃料可以分为可裂变材料和可转换材料两大类。可裂变材料可以在各种不同能量中子的作用下发生裂变反应,自然界存在的可裂变材料只有铀-235一种。可转换材料在能量低于裂变阈能的中子作用下不能发生裂变反应,但在俘获高能中子后能转变成可裂变材料。钍-232和铀-238是可转换材料。可用作核燃料的元素不多,铀-233、铀-235、钚-239和钚-241的热中子裂变截面较大,其中铀-233、铀-235、钚-239已被用作核燃料。
在核燃料中只有铀-235是存在于天然铀矿中的核燃料,在天然铀中,大量存在的是铀-238,占约99.28%,铀-235质量分数大约占0.714%,其余的约为0.006%的是铀-234。正是由于钍-232可转换成铀-233,铀-238可以转换成钚-239,而钚-239可以作为核燃料,才是的1/3的核燃料可最终??烧。
绝大部分热中子反应堆的核燃料物质都有其包壳材料,用包壳材料包装和密封的核燃料通常称为燃料元件。根据不同形状可分为棒状燃料和板状燃料等。包壳材料可以防止冷却剂腐蚀燃料并能阻止高放射性物质的泄露,还起着保持核燃料几何形状及位置的作用。
根据反应堆中不同的使用形式,可以把核燃料分为两类:一类是固体和燃料,另一类是液体核燃料。固体核燃料按其物理化学形态的不同又可分为金属型(包括合金)、陶瓷型和弥散体型。液体核燃料是核燃料与某种液体载体的均匀混合物,可以采用的液体载体有水溶液、低熔点的熔盐,以及液态金属,它们与核燃料混合后就组成不同成分的液体核燃料。
与固体核燃料相比,使用液体核燃料有系统简单,能够连续操作,以及具有较大的负温度系数而带来的固有安全性等许多独特的优点。但是,液体核燃料还有许多技术问题,诸如对结构材料的腐蚀、液体载体的辐照稳定性以及材料的后处理工艺等问题,需要进一步解决,因此它还没有达到工业应用的程度。当前实际应用的核燃料,主要是固体核燃料。
对固体和燃料来说,除了能产生核裂变外,还必须满足下列要求:
(1) 具有良好的辐照稳定性,保证燃料元件在经受深度燃耗后,尺寸和形状的变化能保持在允许的范围之内。
(2) 具有良好的热物性(熔点高,热导率大,热膨胀系数小),使反应堆能达到高的功率密度。
(3) 在高温下与包壳材料的相容性好。
(4) 与冷却剂接触不产生强烈的化学腐蚀。
(5) 工艺性能好,制造成本低,便于后处理。
早期的动力堆采用金属铀及其合金作为核燃料,但由于它们的高温稳定性不好,高燃耗下尺寸稳定性差,现已被陶瓷材料和弥散体燃料所代替。
1. 金属铀及铀合金
金属铀的优点是:密度高(18.6g/cm3);热导率大;工艺性能良好。缺点是高温下稳定性不好,高燃耗下尺寸稳定性不好,腐蚀率高。
金属铀在熔点以下具有三种同素异形体,分别为α相、β相和γ相铀,各具有不同的晶格构造。这三种同素异形体发生相变的温度是:
(斜方晶格) (四方晶格) (体心立方晶格)
从一个相转变为另一个相,铀的若干性质特别是密度,要发生急剧的变化,而这在堆内是不允许的。因此在668℃已成为金属铀燃料使用温度的上限。即使工作温度低于668℃,金属铀在中子辐照下也会发生“长大”和“肿胀”的现象。“长大”多发生在低于350℃的环境下,它会使燃料芯块变形,表面粗糙化,强度降低以至破坏。金属铀的温度大约超过400℃时,还会发生另一种变化,叫做“肿胀”。它是由裂变气体氪和氙在晶格中形成小气泡引起的。随着燃耗的增加,气泡的压力也随之增加,结果就会使得金属铀块肿胀起来。
由上述可知,金属铀不适宜用作现代动力堆的燃料,但当反应堆用于生产钚和生产动力双重用途时,用金属铀做燃料则是允许的,原因是为了限制生产过多的同位素而把燃料在堆内的辐照时间设计的比较短,这时金属铀有足够的辐照稳定性,冷却剂的温度也比较低,即使燃料元件发生破损,后果也不会太严重。普通金属铀若要用于工作温度高达400-500℃的气冷堆中,需经过特殊的热处理,否则容易发生辐照变形。
在铀中添加少量的Mo,Zr,Nb+Zr或Si,可提高铀的辐照稳定性,同时能显著改善铀的抗水腐蚀性。但是由于性能更加良好的陶瓷型二氧化铀获得较快的发展,因而铀合金在动力堆中没有被广泛采用。
2. 陶瓷燃料
陶瓷体的核燃料化合物主要有三种:氧化物、碳化物和氮化物。
虽然存在着许多种铀的化合物,但不是所有铀的化合物都适于作核燃料。目前动力堆中广泛使用的核燃料是UO2陶瓷燃料,它的特点是熔点高。高温和高辐照下几何形状比较稳定;在高温水和液态钠中具有良好的耐腐蚀性能;与包壳材料锆合金、不锈钢的相容性好。二
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