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固体催化剂的制备、表征和性能研究PB09000XXX中国科学技术大学少年班院材料化学系摘要：本实验首先制备不同配比的铈锰复合氧化物催化剂，依次对其进行差热分析、比表面积测定、活性评价，根据实验结果讨论分析不同配比对催化剂的活性影响。关键词：铈锰催化剂差热分析BET色谱The Preparation, Characterization and Properties of Solid CatalystAbstract：In this experiment, firstly, we prepared different proportion of cerium manganese catalyst,then differential thermal analysis, BET specific surface area measurement and active evaluation were taken out in turn. According to the result, we can discuss the relationship between formulations of Ce-Mn catalyst and its activity.Key words：Cerium manganese catalystDifferential thermal analysisBET chromatography前言：差热分析是热分析的一种。它是一门在一定条件下同时加热或冷却样品和参比物，并记录二者之间的温度差的技术。因此，它是一种动态分析法。试样在加热或冷却过程中，往往会发生熔化、凝固、晶型转化、分解、化合、吸附、脱附等物理或化学变化，产生热效应。在加热或冷却过程中试样发生的各种物理或化学变化在差热图上都能一一反应出来。一克多孔固体所具有的总表面积定义为比表面积。BET吸附理论的基本假设是：在物理吸附中，吸附质与吸附剂之间的作用力是范德华力，而吸附分子之间的作用力也是范德华力。所以当气相中的吸附质分子被吸附在多孔固体表面上之后，它们还可能从气相中吸附同类分子。因此吸附是多层的，但同一层吸附分子之间无相互作用，吸附平衡是吸附和解吸附的动态平衡；第二层及其以后各层分子的吸附热等于气体的液化热，根据这个假设，推导得到BET方程式如下：根据BET公式，将对作图，得一条直线，其斜率为，截距，由此可以求得单分子层饱和吸附量。根据每一个被吸附分子在吸附表面上所占有的面积，即可计算出每克固体样品所具有的表面积。可表示为(m2·g-1)。催化剂活性是评价催化剂性能的优劣的一个重要指标。本实验用在不同温度下反应的转化率衡量其活性。具体是用制得的催化剂在连续流动反应器中催化乙烯反应，并用气相色谱法测定其剩余比例，以此计算出不同温度下反应的转化率，从而作出“转化率-温度”曲线并评价不同温度下的活性。实验部分仪器与药品70－1远红外快速干燥器上海阳光实验仪器有限公司微机差热天平DTU-2A 北京博渊精准科技发展有限公司比表面积及孔径分析仪F-Sorb 3400北京金埃谱科技有限公司气相色谱仪GC9790AⅡ浙江福立分析仪器有限公司Sartorius CPA2245型天平、分析纯，国药集团化学试剂有限公司实验注意事项：热分析过程中注意有毒气体NO2。比表面积测定倒液氮时要十分小心，若沸腾的比较厉害要待其稍平静再倒，不要溅出也不要溢出。实验过程中，冷阱中的液氮会逐渐减少，需不断补充使其始终保持在同一高度。装样品管时，要两个螺帽同时旋转，防止样品管因受力不均而断裂。比表面积测量和催化剂活性评价时要保持气压稳定。结果与讨论：实验结果本实验中我所制备的催化剂Mn:Ce为1:0.4，实验得到的具体图表参考附件，此处列举结果如下：催化剂的热分解温度在239℃左右。催化剂的比表面积为178.25m2/g。催化反应的活化能大约为64.21kJ/mol。以上实验值与实际情况较为相符，实验结果值得信赖。当然误差是不可避免的。结果分析差热分析根据图1，以活性三氧化二铝为参比物，由TG曲线和DTG曲线，发现在60℃到120℃之间，有一个失重速度慢慢加快的失重过程，而对应的DTA曲线也出现一个明显的吸热峰。这应该是载体在吸附铈锰硝酸盐溶液时吸附的水吸热脱附产生的离去峰。由于烘干并不彻底，残余的吸附水随温度升高而脱附。之后从130℃到190℃之间，又出现一个失重速度不变的失重过程，也对应一个DTA曲线吸热峰，这很有可能是催化剂和载体结晶水脱附的过程。到了190℃到270℃之间，出现了明显的失重过程和DTA吸热峰，且吸热峰很像两个较接近的峰叠加的结果。这分别对应铈、锰硝酸盐分解为氧化物的过程，这个结果与硝酸盐分解的规律比较符合。精确的标定吸热峰值温度在239.0℃，可以认为该温度即为