制备方法对钼基耐硫甲烷化催化剂性能的影响.pdfVIP

第 68 卷 第 1 期 化 工 学 报 Vol.68 No.1 2017 年 1 月 CIESC Journal ·129January· 2017 DOI：10.11949/j.issn.0438-1157 制备方法对钼基耐硫甲烷化催化剂性能的影响 李振花，张晓珊，曲江磊，王玮涵，王保伟，马新宾 （天津大学化工学院，绿色合成与转化教育部重点实验室，天津 300072） 摘要：合成气甲烷化是煤制天然气工艺的主要过程之一。与传统的镍基催化剂相比，钼基催化剂用于耐硫甲烷化 可以省去精脱硫过程和水汽变换过程，具有一定的技术和成本优势。但是钼基催化剂活性相对较低，尤其是低温 活性和高温稳定性有待提高。对比研究不同方法制备的 MoO3/ZrO2 催化剂在固定床反应器上的耐硫甲烷化性能， 发现采用溶液燃烧法制备的催化剂在相同条件下具有较高的耐硫甲烷化活性，当空速为 5000 h?1、反应压力为 3 MPa、反应温度为 300℃和 400℃时其 CO 转化率可分别达到 26%和 79%。催化剂的 N2 物理吸附、透射电镜、X 射线衍射和 Raman 光谱等表征结果表明，溶液燃烧法制备的催化剂具有较小的 ZrO2 晶粒尺寸和较大的比表面积， 活性组分 Mo 物种在 ZrO2 载体上的分散性更好。而采用共沉淀法和浸渍法制得的 MoO3/ZrO2 催化剂存在不同程度 的 Mo 物种团聚现象，导致其耐硫甲烷化活性较低。 关键词：催化剂；制备方法；一氧化碳；甲烷；三氧化钼；氧化锆 中图分类号：TQ 221.1 文献标志码：A 文章编号：0438—1157（2017）01—0129—07 Influence of preparation methods on Mo-based catalyst for sulfur-resistant methanation LI Zhenhua, ZHANG Xiaoshan, QU Jianglei, WANG Weihan, WANG Baowei, MA Xinbin (Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) Abstract: Methanation of syngas is one of the main processes of coal to synthetic natural gas. Compared with the traditional nickel based catalyst, molybdenum based sulfur-resistant catalyst for methanation has certain technical and cost advantages since it can avoid fine desulfurization process and water gas shift reaction. Unfortunately, the activity of molybdenum based catalyst is lower than Ni-based catalyst, especially the low te