PdCeO2γAl2O3催化剂制备及其甲烷催化燃烧性能研究.pdfVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：094228 Pd/CeO2/γ-Al2O3 催化剂制备及其甲烷催化 燃烧性能研究 孙路石，秦晓楠，向军，胡松，孔继红，邱建荣 （华中科技大学 煤燃烧国家重点实验室，湖北 武汉 430074） （Tel：0278207；E-mail: sunlushi@hust.edu.cn） 摘要：采用浸渍法制备了 Pd/CeO2/γ-Al2O3 催化剂，借助 XRD、BET 对催化剂相结构、比表面积、孔 结构进行了表征，考察了不同 CeO2 负载量的催化剂对 CH4 的催化燃烧性能。结果表明，随着 CeO2 负 载量的增加， CeO2 晶相的衍射峰不断加强。并且随着 CeO2 负载量的增加，比表面积、孔容积有下降 的趋势。通过 CeO2 改性后负载钯后催化剂的甲烷催化活性随着 CeO2 负载量的增加提高。 关键词：二氧化铈；钯；催化燃烧；甲烷 0 引言 二十世纪 70 年代，Pfefferle 等[1]将催化氧化和气相自由基反应相结合，提出了“多 相催化气相燃烧”过程，即“催化燃烧”。催化燃烧是在催化剂作用下，使燃料与空气 在催化剂表面进行非均相的完全氧化。与传统的火焰燃烧相比，催化燃烧由于具有能够 显著降低燃料燃烧过程中 NOx、未燃尽碳氢化合物（UHC）、CO 排放等优势，因此催化 燃烧一经提出，便立即引起高度重视[2-4]。目前已开展的催化燃烧研究主要集中在天然 [5,6] 气（以 CH4 为主要成分）燃烧技术上 。深入研究催化燃烧反应机理，开发具有良好 [7-9] 低温起燃活性和高温热稳定性的催化剂是实现 CH4 催化燃烧的关键问题 。 贵金属催化剂以其优异的起燃活性被广泛地用作燃烧反应催化剂。在贵金属催化剂 中，负载型 Pd 催化剂的催化能力表现出明显的优势。贵金属催化材料一般采用 γ-A12O3 为活性载体，主要是利用它的高比表面、低成本特性。但在高温条件下，由于 γ-A12O3 [10] 易发生 α 相变，因而降低了催化剂的热稳定性。研究表明 ，CeO2 具有良好的储氧和 释放氧的能力，通过添加 CeO2 对氧化铝载体进行改性后，载体更易与催化活性组分如贵 金属、过渡金属等产生相互作用，使活性组分等易被氧化，同时提高催化剂的热稳定性。 基于上述原因，本文采用添加 Ce 离子的 γ-Al2O3 为活性载体，通过负载 Pd 组分，制 备了 Pd/CeO2/γ-Al2O3 催化剂，对催化剂进行表征分析，并通过催化活性试验，研究催化剂 对于 CH4 的催化燃烧活性。 1 实验部分 1.1 催化剂制备 以直径为 1~2 mm 的γ-Al2O3 为载体，采用等体积浸渍法制备所需的催化剂。实验使 用试剂规格如表 1 所示。 基金项目：国家自然科学基金 和国家高技术研究发展计划 (2006AA05Z302)资助项目