稀土修饰ZSM-5对氯代甲烷制备低碳烯烃的催化性能.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2016年 2月 ACTAPETROIE1SINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECT10N) 第 32卷第 1期 文章编号 ：1001—8719(2016)01—0028—07 稀土修饰 ZSM一5对氯代甲烷制备低碳烯烃的 催化性能 陈艳云 ，费兆阳 ，陈 献 ， 汤吉海 ，崔咪芬 ，乔 旭 (1．南京工业大学 化学化工学 院 江苏 南京 210009； 2 南京工业大学 材料化学工程 国家重点实验室 ，江苏 南京 210009) 摘要：以稀土硝酸盐为前躯体，采用等体积浸渍法制备了～系列稀土修饰 ZSM 5催化剂 (RE／ZSM一5)；利用 XRD、 Nz吸附一脱附、SEM、NHs—TPD等手段表征了所制备 RE／ZsM一5的物理化学性质 ，并考察了其对氯 甲烷制低碳烯 烃 (MeXTO)反应的催化性能。结果表明，稀土修饰可以调节 ZSM-5的酸性，降低催化剂的酸量和酸强度，从而提 高催化剂催化 MeXTO 的稳定性和产物 中低碳烯烃选择性 。在一系列 RE／ZSM一5中，Ce／zsM一5在 MeXTO反应 中 表现出较高的催化活性 ，得到较高低碳烯烃选择性，同时具有相对较长的使用寿命 。在 450~C、质量空速 0．45h 条件下，2Ce／ZSM一5催化 MeXTO 的氯 甲烷转化率高达 97．6 ，总的低碳烯烃选择性达 77．6 ；反应 52h后 ，低 碳烯烃收率仍维持在 43 。 关 键 词 ：氯 甲烷；低碳烯烃；RE／ZSM一5；酸量；酸强度 中图分类号 ：TE646 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1OO1—8719．2016．01．005 CatalyticPerformanceofRareEarthM odifiedZSM -5inChloromethaneConversion to Lower0lefins CHEN Yanyun ，FEIZhaoyang ，CHEN Klan ，TANG Jihai，CUIMifen ，QIAO Xu， (1．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing210009，China； 2·StateKeyLaboratoryofMaterialsOrientedChemicalEngineering，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing210009，China) Abstract：A seriesofrareearth modifiedZSM一5 catalysts (RE／ZSM一5)wereprepared by impregnationmethodwith rareearthnitratesasprecursors．Thephysiochemicalpropertiesofthe preparedRE／ZSM一5catalystswerecharacterizedbyXRD，N2adsorption—desorption，SEM and NH3一TPD，and theircatalyticperformancesforchloromethane to lowerolefins (M eXTO)were systematicallyinvestigated．Theresultsshowedthatrareearthmodification couldreducetheacid amountandacidstrengthOfZSM一5，whichwasinfavorofincreasingselectivityto1owerolefinsand catalystlifetime．AmongRE／ZSM一5。Ce／ZSM一5exhibitedthelongestca