Pd/H/I和Pd/Ce—J6i在水相苯酚加氢脱氧反应中的催化性能.pdfVIP

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Pd/H/I和Pd/Ce—J6i在水相苯酚加氢脱氧反应中的催化性能

石油学报 (石油加工) 2015年 4月 ACTAPETROIEIS1N1CA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 31卷第 2期 文章编 号 2015)02—0529—06 Pd/H/I和 Pd/Ce—J6i在水相苯酚加氢脱氧反应 中的 催化性能 遇治权 ,王福俊 ,徐晓踽 ,王 瑶 ,李 翔 ,王安杰 大连理工大学 精细化工 国家重点实验室 ,辽宁 大连 116024;2.辽宁省省级高校石油化工技术与装备重点实验室 ,辽宁 大连 116024) 摘要:以H 和 Ce—为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/Hfl和Pd/Ce一催化剂(1 ,质量分数)。以含 5.0 (质 量分数)苯酚的水溶液作原料 ,考察 了该催化剂在苯酚水相加氢脱氧 (HDO)反应 中的催化性能。研究发现 ,苯酚水 相 HDO反应 中环 己酮加氢生成环己醇的反应是速率控制步骤 ,双环产物主要源于 中间产物环 己酮与环 己醇 的烷基 化反应 。Ce的引入可提高 Pd催化剂 的HDO活性 ,促进催化加氢活性 ,而抑制烷基化反应 。 关 键 词 :水相 ;加氢脱氧(HDO);苯酚 ;钯 (Pd);p分子筛 中图分类号 :TK6 文献标识码 :A doi:10.3969/j.issn.1001—8719.2015.02.033 CatalyticPerformancesofPd/HflandPd/Ce-//inAqueous—PhaseHydr0de0xygenati0nofPhenol YU Zhiquan ,WANG Fujun ,XUXiaoyu ,WANGYao ,LIXiang ,WANGAnjie’ (1.StateKeyLaboratoryofFineChemical,DalianUniversityofTechnology,Dalian116024,China; 2.LiaoningKeyLaboratoryofPetrochemicalTechnologyandEquipment,Dalian116024,China) Abstract:Pd/HpandPd/Ce一口(1 ,massfraction)werepreparedbytheincipientimpregnation method.Theircatalyticperformancesinaqueous—phasehydrodeoxygenation (HDO)ofphenolwere investigatedwithamodelfuelcontaining5.0 (massfraction)phenolinwaterasraw materia1.It wasfoundthatthehydrogenationofcyclohexanonetocyclohexanolwastherate—determiningstepin the aqueous—phase HDO of pheno1. Bi—cyclohexane was generated from the alkylation of cyclohexanonewithcyclohexano1.Pd/Ce-flshowedhigherHDOactivitythanPd/H5,meaningthat Cemodificationof卢canenhancethehydrogenationactivityandsuppressthealkylationreactivityof thePdsupported catalyst. Keywords:aqueousphase;hydrodeoxygenation;phenol;palladium; zeolite 由木质纤维素热裂解或液化得到 的生物质油作 料 。在石油炼 制 的加氢 精制过程 中,加氢脱硫 为一种可再生液态燃料 ,越来越 引起人们 的重视。 (HDS)、加氢脱氮 (HDN)和 HDO在同一催化剂床 与传统原油相 比,生物质油虽然硫含量较低 ,但氧

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