高通量MOR型分子筛膜的制备及在乙酸酯化反应中的应用.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2013年 4月 ACTAPETRClLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 29卷第 2期 文章编号 ：1001—8719(2013)02—0261—08 ．__J 口 同通量 MOR型分子筛膜 的制备及在 乙酸酯化反应中的应用 周荣飞，张 朋，安顺永，张友军，聂 静 ，陈祥树 (江西师范大学 化学化工学院江西省无机膜材料工程技术研究中心，江西 南 昌330O22) 摘要：采用含氟体系制备了高性能MOR型分子筛膜。采用XRD和 SEM 表征了MOR型分子筛膜及其参与8次酯 化反应后膜层的微观结构。将高通量 MOR型分子筛膜用于Zr(SO )z／H 催化的乙酸与乙醇酯化反应，基于 2级 动力学假设建立了膜反应器中进行的酯化反应动力学模型，考察了醇 ／酸摩尔比、催化剂用量和反应温度，以及 MOR型分子筛膜的重复使用对乙酸转化率的影响。结果表明，含氟体系与无氟体系相 比，所制备的MOR型分子 筛膜的渗透通量可提高 1．4倍。动力学模型模拟结果与实验数据吻合 良好。MOR型分子筛膜反应器打破了乙酸酯 化反应的化学平衡，由于生成的水可通过膜分离移出反应体系，反应 12h后乙酸几乎完全转化，同时分子筛膜重 复使用 8次对乙酸转化率无明显影响。 关 键 词 ：MOR型分子筛膜 ；膜反应器 ；乙酸乙酯 ；反应动力学 中图分类号：TQ028．8 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2013．02．013 Preparation ofHigh—FluxM ordeniteM embranesandtheApplicationto EsterificationofAceticAcid ZHOU Rongfei，ZHANGPeng，AN Shunyong，ZHANGYoujun，NIEJing，CHENXiangshu (JiangxiProvincialInorganicMembraneMaterialsEngineeringCenter，DepartmentofChemistryandChemicalEngineering， JiangxiNormalUniversity，Nanchang330022，China) Abstract：High—performance mordenite membranes were prepared in the fluoride media． The microstructuresofmordenitemembranesbeforeandaftereightesterificationrunswerecharacterized byX—raydiffraction (XRD)andscanningelectronicmicroscope(SEM )．Thehigh—fluxmordenite membranewasapplied to theesterification ofacetic acid with ethanolover Zr(SO4)2／H-5 heterogeneouscatalyst．Theesterificationkineticsmodelin themembranereactorwasbuiltup basedontheassumption thatthereaction obeyed second—orderkinetics．Esterification conditions， such as molar ratio of ethanolto acetic acid，catalystusage and reaction temperature were optimized．Theeffectofthereuseofmor