[HZSM-5]核壳双功能催化剂的制备、结构及其CO2＋H2直接合成二甲醚反应性能.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao) August ActaP ．一Chim．Sin．2012，28(8)，1957-1963 1957 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB2012060I1 www．whxb．pku．edu．cn C【uO-ZnO-AI2O3]／[HZSM-5】核壳双功能催化剂的制备、结构及其 CO2+H2直接合成二甲醚的反应性能 杨晓艳 孙 松 丁建军 张 义 张曼曼 高 琛 鲍 骏 (中国科学技术大学核科学技术学院，国家同步辐射实验室，合肥230029) 摘要： 利用水热合成法制备了一系列不同晶化时间的核壳结构双功能催化N[CuO—ZnO—AIO。]／[HZSM-5】，通 过X射线衍射 (XRD)、扫描电镜(SEM)和能量分散谱 (EDS)对催化剂结构进行了表征，并考察了核壳催化剂 CO+H直接合成二甲醚的反应性能．结果表明：通过水热合成法可在 甲醇合成催化剂CuO．ZnO-AIO。表面包 覆一层完整的HZSM．5分子筛膜，形成核壳结构，并且调节晶化时间可以控制分子筛晶粒尺寸及膜厚．与物理 混合法制备的传统双功能催化剂相比，核壳结构催化剂合成二甲醚的选择性显著提高，其中晶化时间为3d的 催化剂反应性能最为理想，CO转化率为38．9％，二甲醚选择性达到77．O％． 关键词：核壳双功能催化剂： CO加氢：二甲醚：选择性 中图分类号： 0643 Preparation，StructureandPerformanceofC【uO-ZnO-AI203]／ H【ZSM-5】CoreS·hellBifunctionalCatalystsforOne-Step SynthesisofDimethylEtherfrom C02+H2 YANG Xiao—Yaln SUN Song DING Jian—Jun ZHANG Yi ZHANG Man—Man GAO Chen BAOJun (NationalSynchrotronRadiationLaboratory,SchoolofNuclearScienceandTechnology,UniversityofScienceand TechnoloygofChina，Hefei230029,PR．China) Abstract： Aseriesofcore—shelIbifunctionaIcatalystsC『uO-ZnO-Al2O3]／[HZSM-51forone-stepsynthesis ofdimethyletherfrOm CO2hydrogenationwere prepared bya hydrothermalsynthesismethod，and characterizedbyX-raydiffraction (XRD)，scanningelectronmicroscopy (SEM)，andenergydispersive spectroscopyfEDS)．Thecatalysthasacore-shellstructurewithanintegralandcompactshelIofHZSM．5 coatedon theSUra『ceofapre．shapedCUO．ZnO．AI2O3pellet．The crystallite sizeand thicknessofthe zeoliteshelIcanbecontrolledbythecrystallizationtime．Comparedwiththemechanicallymixedcatalyst． thecore—shelIcatalystshowsmuchhighe