大孔炭载Ir催化剂对氨氧化的电催化性能.pdfVIP

第29卷 第 1期 应 用 化 学 Vo1．29Iss．1 2012年 1月 CHINESE·JOURNALOFAPPLlEDCHEMISTRY Jan．2012 大孑L炭载 Ir催化剂对氨氧化的电催化性能 李林儒。 陈 冲。 徐 斌 曹高萍 杨裕生 陆天虹 (。江苏省新型动力电池重点实验室，南京师范大学化学与材料科学学院 南京210097； 防化研究院 北京 100191；。中国科学院长春应用化学研究所 长春 130022) 摘 要 分别以大孔炭(MC)和VulcanXC-72炭黑(XC)为载体，制备了Ir／MC和Ir／XC催化剂。在用x射线 能量色散谱 (EDS)、X射线衍射 (XRD)谱 、拉曼光谱对催化剂表征的基础上，用电化学技术研究了2种炭载Ir 催化剂对氨氧化的电催化性能，发现氨在Ir／MC催化剂电极上 ，氧化峰峰电流密度 比在Ir／XC催化剂电极上 大38．7％左右 ，而且电催化稳定性明显好于 Ir／XC催化剂。由于 Ir／MC和 Ir／XC催化剂的Ir粒子平均粒径和 相对结晶度相似，因此，这只能归结于MC有大的孔径和孔率及高的石墨化程度引起的高电导率。所以MC是 一 种比XC更好的催化剂的炭载体。 关键词 氨氧化，大孔炭载铱催化剂，电催化性能，电流型电化学传感器 中图分类号：0646 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2012)01-0095-O5 D0I：10．3724／SP．J．1095．2012．00052 由于氨的应用广泛而且毒性较大，因而对工作和居住环境中氨的监测具有重要意义。另外，氨的检 测在一些疾病如肾虚、糖尿病的诊断上也可发挥重要的作用 ¨ 。因此，开发可以进行在线氨气监测、 成本低廉、检测准确度高的氨传感器成为 目前研究与开发的热点 J。Vooys等 曾研究了纯Pt、Pd、Ir、 cu和Ag等催化剂在碱性溶液中对氨的电催化氧化行为，发现只有Pt和 Ir催化剂对氨有稳定的电催化 氧化作用。韩益苹等 比较了Pt和 Ir对氨的电催化氧化作用，发现CO不会对氨在 Ir催化剂上的检测 产生干扰，但在Pt催化剂上有明显干扰，表明Ir催化剂有望用于氨电化学检测传感器。有很多因素影 响催化剂的性能，除了催化剂的组分和结构外，催化剂的载体也有较大的影响。一般均用炭材料作催化 剂载体，理想的炭载体应具有高比表面：积、多孔性、高导电性和低成本等 特点。目前，用得最多的炭 载体是XC，但是它易被氧化腐蚀 j。其它研究过的炭材料有炭纳米管 ]、炭凝胶 j、炭纳米纤维_l、介 孔炭 ¨、介孔炭微球 ¨和石墨纤维ll等，但是，这些炭载体材料各有一些缺点，如Pt沉积在炭纳米管 上时，Pt粒子的分布不均匀，而且，得到的催化剂的稳定性也不好 J。虽然，炭纳米管经表面处理能使金 属粒子分散均匀，但也会使炭纳米管的导电性降低而使催化剂的电催化性能降低。 鉴于上述情况，考虑到载体炭材料应该有好的导电性、好的物质迁移通道等因素，在制备了一种特 别的MC的基础上 ，本研究比较了h／MC和 Ir／XC催化剂对氨的电催化性能，发现氨在 Ir／MC催化 剂上的极限电流密度比在 Ir／XC催化剂上大，电催化稳定性也有明显增加，因而，Ir／MC催化剂在构建 电流型氨气传感器方面有潜在的应用前景。 1 实验部分 1．1 试剂和仪器 IrCl。(上海久岳化工公司，纯度≥99．9％，Ir质量分数≥58％)，Nation溶液 (质量分数 5％，美国 Aldrich化学公司产品)，炭黑(XC粒径30nm，美国Cabot公司．)，大孔炭(MC)为 自制 ，其余试剂均为 分析纯试剂，所有溶液均用三次蒸馏水配制。 CHI600型电化学分析仪(美国CHI仪器公司)；D／max．rC型转靶x射线衍射仪 (日本理学公司)， 2011_02 8收稿，2011．05之3修回 RAE工程技术中心传感器研发部和江苏高校优势学科建设工程资助项 目 通讯联系人 ：陆天虹，研究员 ；Fax：025E-mail：tianhonglu@263．net；研究方向：电化学传感器，燃料电池 应 用 化 学