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第28卷 第6期 应 用 化 学 Vo1．28Iss．6 2011年6月 CHINESEJ0URNALOFAPPLIED CHEMISTRY June2011 Pu(Ⅳ)、Pu(V)在不同质地砂土中的分配 于 静 司高华 黄云贵 刘东旭 (西北核技术研究所 西安 710024) 摘 要 Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)、Pu(V)和Pu(Ⅵ)在 自然水的pH和Eh(氧化还原电势)值范围内能够共存。在 自 然环境中主要 以Pu(V)的 PuO：(HO) 和 Pu(Ⅳ)的 Pu(OH)形式存在。采用静态法测定 了Pu(IV)和 Pu(V)在砂土介质中的分配系数 ，Pu(VI)和 Pu(V)在砂土中的分配系数范围分别为5．5×10 一4x 10mk／g和3．2×10～1．1×l0mL／g。表明在砂土介质中Pu(VI)的分配系数 (K)大于Pu(V)的，并且分配 系数随砂土介质中粘土矿物含量的增加及介质颗粒粒径减小而增大。 关键词 Pu(VI)，Pu(V)，砂土，分配系数 中图分类号：O615 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2011)06-0695434 DOI：10．3724／SP．J．1095．2011．00388 Pu对人体是极毒的放射性元素，其化学性质复杂，在含 Pu放射性废物填埋处理中，需了解填埋环 境的地质介质对 Pu的吸附特性。地下水 pH值约为 8，Eh(氧化还原 电势)为 600mV时，Pu主要 以 Pu(V)的PuO(H0) 和 Pu(Ⅳ)的Pu(OH)形式存在 。国内已对不同条件下Pu的吸附和迁移行 为进行了研究 ，但针对Pu(1V)和Pu(V)的吸附研究相对较少。本文采用静态法测定了Pu在砂土中 的分配系数 ，比较了砂土质地介质对Pu(IV)及 Pu(V)的吸附能力的影响，为放射性废物的填埋处 理提供参考数据。 1 实验部分 1．1 试剂和仪器 ∞Pu示踪剂 100mg／L，保存于5mol／LHNO3中；Dowex1×8阴离子交换树脂，粒径75～150a／,m；其 它试剂均为优级纯。 pHs-3C型酸度计，CHA-S型气浴振荡器，D／MAX／3A型x射线衍射仪，四极杆型 ICP．MS(美国 ThennoElectron公司，XII系列，配有微量雾化器(MCN-50，美国GE公司)，TDL-40B型离心机。 1．2 示踪剂的制备 Pu(V)溶液的制备：用浓 HC10将低价态的Pu氧化至 Pu(VI)J，再在 pH值 3～4条件下，用 0．2molfLH：O室温还原Pu(VI)溶液2h后 制得Pu(V)溶液，遮光密封保存备用。 Pu(IV)溶液的制备：用氨基磺酸亚铁溶液还原高价态Pu至Pu(IlI)，再加入NaNO粉末将Pu(m) 氧化为Pu(IV)溶液，密封保存备用。 1．3 填埋场地下水成分分析 填埋场地下水分析结果列于表 1。由表 1可见，水样中阳离子主要包括 Na 、K 和 Ca¨等，阴离子 为cl一、sO一和HCOf等，pH：7．6，呈弱碱性。 表 1 地下水的组成 (mg／L) Table1 Compositionofsimulatedgroundwater 2010-06-30收稿，2010-09—25修回 通讯联系人：于静，工程师；Tel：0996-2359052；Fax：0996-2359979；E—mail：yujing163．confl；研究方 向：环境影响评价 应 用 化 学 第28卷 1．4 地下水．砂土体系的预平衡 在进行砂土对Pu的吸附实验前，需用地下水先对被试砂土冷洗预平衡。为此，在 25℃下，测定地 下水一砂土体系pH值随时间的变化曲线如图1。从图l可看出，在25d内，地下水一砂土体系的pH值不 随振荡时间变化，保持在 pH值约为 8，表明地下水 与土样可很快达到平衡。 1．5