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低温NH3.SCR催化剂MnO Ce0√ACF的SO2中毒机理
物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)
November ActaPhys.一Chim.Sin.,2010,26(11):3009-3016 3009
A【rticle】 www.whxb.pku.edu.cn
低温NH3.SCR催化剂MnO Ce0√ACF的SO2中毒机理
沈伯雄 刘 亭
(南开大学环境科学与工程学院,天津 300071)
摘要: 在二氧化硫 (so。)气氛下,对Fe、cu和v改性的催化剂Mn —CeOJACF(活性碳纤维)的氨选择性催化还
原(NHz—scR)一氧化氮的低温活性进行研究.实验结果表明:以Cu和v改性催化剂未提高MnOx—CeOJACF的
低温抗SO性能;Fe改性MnOCeOJACF在初始 6h内提高了催化剂的抗 SO 性能,但较长时间仍然失活.以
吸附、x射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT—IR)光谱以及热重分析(TGA)等手段对中毒催化剂进行分
析.在SO存在下,催化剂中毒归因于两个方面:一是覆盖于催化剂表面的铵盐类物质,二是SO。与催化剂中的
金属氧化物反应生成的金属硫酸盐及亚硫酸盐.在中毒催化剂中硫元素主要以金属硫酸盐及亚硫酸盐的形式存
在,其在中毒的MnO,CeOFACF、Fe—MnOx-CeOJACF、Cu—MnOx—CeOJACF和V—Mn —CeOJACF催化剂中所 占
比例分别为70.4%、68.9%、86.3%和71.4%().进一步揭示了MnOz-CeOJACF催化剂在低温SCR条件下的SO。
中毒机理.
关键词: 低温选择性催化还原;Mn —CeOJACF;NO;SO
中图分类号: 0643
DeactivationofMnO~-CeOflACFCatalystsforLow-Temperature
NH3.SCR inthePresenceofSO2
SHEN Bo—Xiong LIU Ting
(CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,NankaiUniversity,Tianjin 300071,P.R.China)
Abstract: Thelow—temperatureselectivecatalyticreductionofNOwitl1NH (NH3一SCR)overMnOx-CeOflACF
(activatedcarbonfiber)modifiedbvFe,Cu,orVwasinvestigatedinthepresenceofSO Theresultsrevealedhtatthe
SO,toleranceofMnOx-CeOflACFwasnotenhancedafterCuandVmodification.TheadditionofFetoMnOx-CeOJ
ACFenhanceditsresistancetoSO9poisoningoverhtefirst6h inthepresenceofS09.butthendeactivatedquickly.
ThesampleswereanalyzedbyN2ladsorption,X—rayphotoelectronspectroscopy(XPS),Fouriertransforminfrared(FT—
IR)spectroscopy,andthermogravimetricanalysis(TGA).Wefoundthatcatalystsurfacecoveragebyammoniumsaltsas
wel1a
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