低温NH3．SCR催化剂MnO Ce0√ACF的SO2中毒机理.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) November ActaPhys．一Chim．Sin．，2010，26(11)：3009-3016 3009 A【rticle】 www．whxb．pku．edu．cn 低温NH3．SCR催化剂MnO Ce0√ACF的SO2中毒机理 沈伯雄 刘 亭 (南开大学环境科学与工程学院，天津 300071) 摘要： 在二氧化硫 (so。)气氛下，对Fe、cu和v改性的催化剂Mn —CeOJACF(活性碳纤维)的氨选择性催化还 原(NHz—scR)一氧化氮的低温活性进行研究．实验结果表明：以Cu和v改性催化剂未提高MnOx—CeOJACF的 低温抗SO性能；Fe改性MnOCeOJACF在初始 6h内提高了催化剂的抗 SO 性能，但较长时间仍然失活．以 吸附、x射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT—IR)光谱以及热重分析(TGA)等手段对中毒催化剂进行分 析．在SO存在下，催化剂中毒归因于两个方面：一是覆盖于催化剂表面的铵盐类物质，二是SO。与催化剂中的 金属氧化物反应生成的金属硫酸盐及亚硫酸盐．在中毒催化剂中硫元素主要以金属硫酸盐及亚硫酸盐的形式存 在，其在中毒的MnO，CeOFACF、Fe—MnOx-CeOJACF、Cu—MnOx—CeOJACF和V—Mn —CeOJACF催化剂中所 占 比例分别为70．4％、68．9％、86．3％和71．4％()．进一步揭示了MnOz-CeOJACF催化剂在低温SCR条件下的SO。 中毒机理． 关键词： 低温选择性催化还原；Mn —CeOJACF；NO；SO 中图分类号： 0643 DeactivationofMnO~-CeOflACFCatalystsforLow-Temperature NH3．SCR inthePresenceofSO2 SHEN Bo—Xiong LIU Ting (CollegeofEnvironmentalScienceandEngineering，NankaiUniversity，Tianjin 300071，P．R．China) Abstract： Thelow—temperatureselectivecatalyticreductionofNOwitl1NH (NH3一SCR)overMnOx-CeOflACF (activatedcarbonfiber)modifiedbvFe，Cu，orVwasinvestigatedinthepresenceofSO Theresultsrevealedhtatthe SO，toleranceofMnOx-CeOflACFwasnotenhancedafterCuandVmodification．TheadditionofFetoMnOx-CeOJ ACFenhanceditsresistancetoSO9poisoningoverhtefirst6h inthepresenceofS09．butthendeactivatedquickly． ThesampleswereanalyzedbyN2ladsorption，X—rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，Fouriertransforminfrared(FT— IR)spectroscopy，andthermogravimetricanalysis(TGA)．Wefoundthatcatalystsurfacecoveragebyammoniumsaltsas wel1a