超临界水中碳酸钠团簇成核与生长分子动力学模拟.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) July ActaPhys．一Chim．Sin．2012，28 、)，1691-1700 1691 [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB201205032 wwww．hxb．pku．edu．Cll 超临界水中碳酸钠团簇成核与生长分子动力学模拟 张金利 ’ 何正华’ 韩 优 ，’ 李 鞯’ 武江洁星’ 甘中学。t 谷俊杰。 (天津大学化工学院，天津300072； 天津大学，天津市膜科学与海水淡化技术重点实验室，天津300072； 新奥集团煤基低碳能源国家重点实验室，河北廊坊065001) 摘要： 应用分子动力学方法研究了碳酸钠颗粒在超临界水中的成核与生长过程．计算了温度为700—1100K、 压力在23—30MPa下碳酸钠的团聚过程，计算时间为1ns．对体系结合能与径向分布函数的分析表明，碳酸钠 成核过程主要受静电作用的影响．在超临界态下，水分子与Na’和CO}之间的静电作用降低，Na与CO}能够 很容易碰撞形成Na：CO。小团簇．在Na：CO。整个成核过程中，单个离子的碰撞在前50ps内完成，同时离子碰 撞速率达到 10。。cm一·s一．另外，在成核阶段温度的影响比压力更加明显，温度越高，离子碰撞速率越快，形成的 初始团簇越多．而压力对NaCO。团簇的进一步生长影响较大． 关键词： 超临界水：碳酸钠：结合能；碰撞速率： 分子动力学 中图分类号：O641： 0645 NucleationandGrowthofNa2CO3ClustersinSupercriticalWaterUsing MolecularDynamicsSimulation ZHANG Jin-Li’ HEZheng—Hua’ HANYou’，， LIWei’ W UJiang-Jie—Xing’ GANZhong—Xue。’ GUJun—Jie。 (’SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,TianjinUniversity,Tianjin300072,PR．China； TianjinKeyLaboratoryofMembraneScienceandDesalinationTechnoloyg,TianjinUniversity,Tianjin300072，PR．China； StateKeyLaboratoryofCoal-BasedLowCarbonEnergy,ENNGroup,Langfang065001．HebeiProvince, R．China) Abstract： ThenucleationandgrowthofNa2CO3particlesinsupercdticalwaterwere investigatedusing moleculardynamicssimulation．TheclusteringprocessofNa2C03wasstudiedfor1nsataseriesofstate points，acrosstemperatureandpressurerangesof700to 1100K and23tO30MPa．respectively．The bindingenergYandradiaIdistributionfunctionanalysisshowedthattheelectrostatic interactionwasthe mainfactoraffectingthewholeNa2CO3nucleationprocess．UndersupercriticaIconditions．theelectrostatic interactionofwatermoleculesw