超顺磁性介孔纳米颗粒嫁接肟Pd环络合物对Heck反应的催化活性.pdfVIP

物理化学学报( “HuaxueXuebao) ActaPhys,．一Chim．Sm／，2010，26(7)：1860-1866 July [Article】 WWW．whxb．pku．edu．cn 超顺磁性介孔纳米颗粒嫁接肟Pd环络合物对Heck反应的催化活性 沈 彬 王永安 王志飞 张 玲 (东南大学化学化工学院，南京 211189) 摘要： 采用溶胶 凝胶法制备出介film氧化硅包裹四氧化三铁纳米复合颗粒，在其表面修饰巯基，并以此为载 体通过一scH厂化学键嫁接长链的肟钯环络合物．利用透射电镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM3I、傅里叶变换 红外(Fr．IR)光谱、N2吸附一脱附、x光电子能谱(XPS)、振动样品磁强计 (VSM)等手段对催化剂进行表征，通过 Heck反应对催化剂的活性进行评价．实验结果表明：所制备的磁性颗粒直径约为 150am，比表面积为287．0rW· g～，且具有大小为 3．5nm呈不规则的孔道结构，整个催化剂呈现超顺磁性．对于碘代苯与丙烯酸乙酯之间的 Heck反应，2．5h后碘代苯的转化率可达到99％，催化剂在重复使用6次后能保持很高的催化活性(碘代苯转化 率为95％)．催化剂可稳定分散于反应体系中，并可在外磁场作用下快速与反应体系分离． 关键词：溶胶一凝胶法；超顺磁性；介孔材料；肟钯环络合物；负载型催化剂；Heck反应 中图分类号： 0643 CatalyticActivityofanOximeCarbapalladacycleComplexGrafted ontoSuperparamagneticallyM esoporousNan0particlesforthe HeckReaction SHEN Biff W ANG Yong—An W AN G Zhi,-Fei ZHANG Ling (SchoolofChem~tryandChemicalEngineering,SoutheastUniversity,Nanjing 211189,P ．China) Abstract： Amesoporons SF。2@Fe304lnanocompositewaspreparedbythesol-gelmethod．Thenanocompositewas modifiedwithathiolandhtenalongcarbonchainoximecarbapalladacyclecomplexasgraftedbya—SCH2一 linkage． Thecatalystwascharacterizedbytransmissionelectronmicroscopy (TEM)，highresolutionrtansmissionelectron microscopy~(HRTEM)，Fourierrtnasform infr~ed(FT—IR)spectroscopy，N2adsorption—desorptionisotherms，X—ray photoelectronspecrtoscopy(xPS)，nadvibrationsamplemagnetometry(VSM)．ItscatalyticactivityforhteHeckcoupling reactionwasmeasured．TheBET surfaceareaofthesupportwithadiameterof150／lm wasabout287．0m g‘ andthe averagepore sizewasabout3．5 nm．The catalysthad supep