制备方法对Ru／CeO2催化剂结构和性能的影响.pdfVIP

第 28卷第 7期 无 机 化 学 学 报 V01．28No．7 2012年 7月 CHINESE J0URNALOFIN0RGANICCHEMISTRY 1377—1382 制备方法对 Ru／CeO2催化剂结构和性能的影响 林建新 张留明 王 榕 倪 军 魏可镁 (福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州 350002) 摘要：以KRuO 和Ce(NO3)为原料，利用物质的氧化还原特性制备了Ru／CeO 氨合成催化剂，并运用N：物理吸附、X射线衍射 (XRD)、FE—SEM、C0吸附和 H：程序升温还原(H：一rPR)等技术对其进行 了表征，考察 了还原剂和制备方法对所制备的Ru／CeO 氨 合成催化剂结构和性能的影响。结果表 明由自身氧化还原法制备的催化剂 ，其比表面积最大，达到了 120m2og～，钌分散度最高， 为45．6％，且催化剂活性最高，在 10MPa，10000h～，425℃反应时，出口氨浓度达到了 12．6％。 关键词 ：氧化还原 ；钌 ；氨合成 ；二氧化铈 中图分类号：0614．821；O614．33+2 文献标识码：A 文章编号：1001．4861(2012)07—1377—06 EffectofPreparationM ethodonStructureandCatalyticActivity ofRu／CeO2CatalystforAmmoniaSynthesis LINJian—Xin ZHANG Liu—Ming WANG Rong NIJun WEIKe—Mei (NationalEngineeringResearchCenterofChemicalFertilizerCatalyst,FuzhouUniversity,Fuzhou350002，China) Abstract：Ru／CeO2catalystswerepreparedusingK2RnO4andCe(NO3)zastherawmaterialsbyredoxmethods． TheobtainedcatalystswerecharacterizedbyN2physisorption，X—raydiffraction (XRD)，field—emissionscanning electronmicroscopy(FE-SEM)，COchemisorptionandtemperature—programmedreduction(H2-TPR)．TheRu／CeO2 catalystprepared by selfredox eo—precipitation hasthe largestSUlfate area of 120 m2·g一and thehighest dispersionof45．6％．TheRu／CeO2catalystpreparedbyselfredoxco-precipitation showsthebestactivity，the ammoniaconcentrationintheexitgasreaches12．6％ undertheconditionsof10．0MPa．425oC．and 10000h～． Keywords：redox；ruthenium；ammoniasynthesis；ceria 0 引 言 法[3-63．共沉淀法17]，沉积沉淀法8[1，湿还原法9[]等。但是 上述方法均存在各种各样 的缺点 如采用浸渍法 由于CeO是一种非化学计量化合物，与过渡金 必须使用预先制备好的催化剂载体 ．而且前驱体要 属共存时．它们之间的协 同作用有利于催化剂催化 使用价格 昂贵的无氯有机钌前驱体和有机溶剂 ．导 活性和稳定性 的提高 1【]．在还原性气氛中．CeO，可产 致制备工序繁琐和成本提高 如果使用价格相对便 生给电子能力很