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重庆科技学院学生毕业设计（论文） 外 文 译 文 学 院 化学化工学院 专业班级 化工试13-1 学生姓名 赵传鹏 学 号 2013443454 丙烷氧化为丙烯酸和乙酸碱性稀土掺杂的Mo-V-Sb-Ox催化剂19(2010)593–599 Chandan S. Chaudhari 1, Shailesh S. Sable1, Hanumant Gurav2, Ashutosh A. Kelkar1, Vilas H. Rane1 1. 化学工程和过程开发部，国家化学实验室，Pune 411008，印度; 2. 催化部，国家化学实验室，Pune 411008，印度[手稿于2010年5月18日收到; 2010年7月20日修订] 丙烷氧化为丙烯酸和乙酸碱性稀土掺杂的Mo-V-Sb-Ox催化剂 研究了通过干法制备的碱土金属（Mg，Ca，SrBa）掺杂的Mo-V-Sb-OX催化剂在不同反应条件下的丙烷氧化性能。催化剂的特征是N2吸附 - 解吸，NH3的程序升温解吸（TPD）、SEM和XRD。水蒸汽对催化性能的影响，对乙酸和丙烯酸的选择性也进行了研究。丙烯酸的选择性通过掺杂碱土金属转化为Mo-V-Sb-Ox催化剂得到显著改善。催化剂的表面酸性位点随着碱土金属的掺杂而降低，最终发现有利于获得对丙烯酸的高选择性。发现催化活性和对产物的选择性受反应温度、C3H8/ O2比例和空速的影响。通过观察，在丙烷和氧气进料时加入水蒸汽会使丙烷氧化过程中催化剂对丙烯酸的选择性有显著提高。 关键词 丙烷氧化，表面酸性，掺杂碱土的Mo-V-Sb-Ox催化剂，丙烯酸，醋酸 1.介绍 在过去十年中，已做出了相当大的努力用于将丙烷直接氧化转化为丙烯酸。目前，市场上的丙烯酸由丙烷通过两步氧化得来。第一步，丙烯是转化为丙烯醛;第二步，使用高产率的基于Mo和V氧化物的催化剂将丙烯醛转化为丙烯酸。此过程的可行性取决于丙烯的可用性，丙烯是石油化工中的重要原料其需求也日益增加。因此需要开发用于合成丙烯酸的选择性催化剂，通过丙烷的直接氧化合成丙烯酸廉价而且丰富。在文献中，各种催化体系如混合氧化物催化剂[1-9]杂多酸[10-14]和VPO型催化剂[15-17]用于将丙烷氧化转化为丙烯酸。到目前为止，由Ushikubo等人发现的Mo-V-Sb（Te）-Nb-OX[1,2]。其可以获得80％60％Mo-V-Sb催化剂[18,19]是有效的催化剂，用于将丙烷氧化成丙烯酸和乙酸。向Mo-V-Sb-O催化剂中加入钾显着提高了催化剂将丙烷转化为含氧化合物的催化性能，特别是对丙烯酸选择性[20,21]。也发现了碱金属掺杂的Mo-V-Sb-OX催化剂[22,23]对丙烷的氧化具有活性和选择性。他们报道了Mo-V-Sb-X催化剂可以通过加入碱金属助剂来降低表面酸性，有利于实现对丙烯酸的高选择性。研究其他金属如碱性土壤金属作为Mo-V-Sb-Ox的掺杂剂对催化剂表面性能和氧化性丙烷转化为氧化化合物的催化性能的影响会很有趣。 在本文中详细的调查了通过干法制备的碱土金属（Mg，Ca，Ba和SrMo-V-Sb-Ox催化剂。包括催化剂的物化学性质，如表面面积、晶相。表面酸度是评价丙烷氧化成丙烯酸的特征。也研究了水蒸气对催化活性和对丙烯酸选择性的影响。努力研究催化剂表面性质与催化剂在丙烷氧化中的活性和选择性的联系。 2.实验 2.1.催化剂制备 Mo-V-Sb-OX（Mo：V：Sb = 1.0：0.3：0.23）Mo-V-Sb-AE-OX（AE = Mg，Ca，Ba或Sr）（Mo：V：Sb：AE = 1.0：0.3：0.23：0.08）120℃的真空烘箱中干燥12小时。 将干燥的催化剂在氮气流中在600℃下煅烧6小时。 然后将催化剂压制成无粘合剂的22-30目尺寸的颗粒。 2.2催化剂描述 催化剂的表面积由单点BET法测量确定，使用Monosorb表面积分析仪（QuantachromeCorp.，USA 30mol％平衡氦 晶相研究用X射线，STOE透射衍射仪进行衍射（XRD）使用Cu Kα辐射。催化剂晶体尺寸和形态通过扫描电子显微镜（SEM）研究。 催化剂的酸度通过NH3在50℃至600℃的氦气流（30cm3/min）中程序升温解吸（TPD）测定。在收集TPD数据之前，将催化剂（0.5g）在氦气流（30 cm3/min）中放入石英反应器在300℃下原位煅烧1小时。催化剂在100℃下放入氨和氦（NH3：He = 10：90）（30 cm3/NH3解吸曲线在线通过热导率检测器以10℃/min加热速率测量。 2.3催化剂性能 碱土掺杂的Mo-V-Sb-OX催化剂在丙烷氧化中的评价如下。反应在连续