基于分子模拟技术的Cu（I）Y分子筛对硫化物及烯烃选择性吸附行为的分析.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2010年 2月 ACTAPETR0LEISIN1CA (PETR0LEUMPROCESSINGSECTION) 第 26卷第 1期 文章编号 ：1001—8719(2010)01-0082—05 基于分子模拟技术的Cu(I)Y分子筛对硫化物及 烯烃选择性吸附行为的分析 陈晓陆 ，孙兆林 ，王洪 国 ，王 阔 ，宋丽娟 (1．辽宁石油化工大学 辽宁省石油化工重点实验室 ，辽 宁 抚顺 113001 2．中国石油大学 化学化工学院，山东 东营 257061) 摘要 ：依据密度泛函理论(DFT)研究了硫化物及烯烃在 Cu(I)Y分子筛上 的化学吸附。利用广义梯度近似方法 ，采 用 6T分子筛 团簇模型，对硫化物和烯烃在 Cu(I)Y分子筛上 的吸附行为进行 了模拟计算 。计算结果表 明，在 Cu(I)Y分子筛上烯烃分子的吸附能大于噻吩分子，与实验结果一致。通过 Mulliken布居数分析硫化物和烯烃在 Cu(I)Y分子筛上的吸附行为发现 ，吸附剂与烯烃双键 的 络合作用强度强于与硫化物 的作用强度 ，进而导致烯烃 对硫化物 的脱除效果有 明显的影响。 关 键 词 ：密度泛函理论 (DFT)；竞争吸附；烯烃 ；脱硫 中图分类号 ：O641 文献标识码 ：A MoLECULAR SIM ULATIoN STUDIESOF SELECTIVE ADSoRPTIoN BEHAVIoUR oFSULPHUR ANDoLEFIN CoMPoUNDSoN Cu(I)Y ZEoLITE CHEN Xiaolu ，SUN Zhaolin ，WANG Hongguo ，WANG Kuo，SONG Lijuan’。 (1．LiaoningKeyLaboratoryofPetrochemicalEngineering，LiaoningUniversityofPetroleumandChemicalEngineering， Fushun113001，China；2．CollegeofChemistry ChemicalEngineering，ChinaUniversityofPetroleum，Dongying257061，China) Abstract：Theinteractionsbetweenolefin orsulphurcompoundsand theCu(I)Y adsorbentwere investigatedbyusingadensityfunctionaltheory (DFT)method．Thecalculationswerebasedon theclustermodelsof6T．Theinteraction energiescalculated in the systemsindicated thatthe adsorptionabilityofolefinwasstrongerthanthatofsulphurcompounds，beingconsistentwiththe experimentalresults． The results of the Mulliken population analysis indicated that the ~r-complexation adsorption behaviour ofolefinswas stronger than thatof sulphur compounds， resultinginlowerdesulfurizationefficiencyforproducingultracleanfuels． Keywords：densityfunctionaltheory(DFT)；competitiveadsorption；olefin；desulfurization 汽车尾气排放污染已成为 日趋严重的社会问题 。 燃油加氢脱硫 (HDS)催化剂 已逐步取代 FCC 为改 良大气环境，各 国对汽车尾气的排放标准要求 催化剂成为石油化工行业 中用量最大的催化剂 。但 越来越苛刻。高品质