杂多酸（盐）催化环己酮氨肟化反应.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2O10年 10月 ACTAPETROLEISINICA (PETROIEUMPR0CESSINGSECTION) 第 26卷第 5期 文章编号 ：1001—8719(2010)05—077906 杂多酸 (盐)催化环 己酮氨肟化反应 曾 湘 ，邓全丽，袁 霞，吴 剑，罗和安 (湘潭大学 化工学院 ，湖南 湘潭 411105) 摘要 ：制备 了4种杂 多酸并采用红外光谱对其进行了表征 ，研 究了它们及其负载型催化剂对环 己酮氨肟化反应的催 化性能，并 以磷钨酸为催化剂 ，考察 了催化剂用量、反应温度 、反应时间、H 0 用量、氨水用量和溶剂种类对环 己酮氨肟化反应转化率和环 己酮肟选择性 的影响 。结果表 明，所制备的 4种杂 多酸均具有 Keggin型结构 。以水为 溶剂时，4种杂多酸对环 己酮氨肟化反应均具有催化活性，其 中磷钨酸的催化活性最高。在 m(H。Pw 。O。) m(CsH1o0)一0．3、 (H20z)／n(CsH1。0)一1．6、 (NH。)／n(C6H。0)一3．0、20℃下反应 5h的条件下 ，环 己酮氨肟 化反应 的转化率为 9O．88 ，环 己酮肟选择性达 98．38 。在相 同的反应条件下 ，负载型磷钨酸催化剂 中，以活性 AlzO。为载体的磷钨酸催化剂环己酮氨肟化反应的催化活性最高，环己酮转化率为 87．6O ，环己酮肟选择性达到 97．45 关 键 词 ：杂多酸 (盐 )；环 己酮 ；氨肟化 中图分类号 ：TQ032．4 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2010．05．020 CATALYTIC ACTIVITY oFHETERoPoLY ACIDS(SALTS)FoR AM M oXIM ATIoN oFCYCLoHEXANoNE ZENG Xiang，DENG Quanli，YUAN Xia，WU Jian，LUO Hean (CollegeofChemicalEngineering，XiangtanUniversity，Xiangtan411105，China) Abstract：Fourheteropolyacid(salts)weresynthesizedand characterizedbyFT—IR Thecatalytic ． activity of the synthesized heteropoly acids (salts) and their supported catalysts for the ammoximation reaction of cyclohexanone were estimated． The effects of the catalyst dosage， reactiontemperature，reactiontime，thedosageofH2O2and NH3，solventtypeon theconversion and cyclohexanone oxime selectivity ofcyclohexanone ammoximation over phosphotungstic acid wereinvestigated．TheresultsrevealedthatallthefourheteropolyacidspossessedtheKeggintype structureandbettercatalyticactivityintheammoximationreactionofcyclohexanonewithwateras solvent，inwhichphosphotungs