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氮掺杂纳米碳纤维合成及其催化应用摘要：纳米碳纤维因其独特的物理和化学性质近年来得到了广泛的关注和研究。除了碳材料固有的化学稳定性和纳米碳纤维独特的开放孔结构的高比表面积特性之外，因其表面碳原子排列的可调变和人工掺杂碳氮官能团的可控性，纳米碳材料作为催化剂载体用于各种催化反应和电化学反应成为现在的研究热点。纳米碳材料中杂原子（硼、硫、磷和氮）掺杂对sp2碳材料的物化特性有着不同的影响，使其在许多领域尤其是催化领域得到更好的应用，其中氮的取代掺杂尤其受到重视。在纳米碳纤维中引入含氮功能基团的方法众多，可概括地分为直接合成法与后处理法，本实验主要采用化学气相沉积法和氨气后处理法制备含氮板式纳米碳纤维和纳米碳管。并通过多种表征方法对其物理化学性质进行研究。关键词：纳米碳纤维氮掺杂化学气相沉积法氨气后处理法1 研究背景1.1 纳米碳纤维纳米碳纤维是一种孔道排列有序，孔径介于2～50 nm 的碳材料，具有有序的孔道结构、较高的比表面积、较大的孔容和丰富的介观结构，其独特的几何结构使其拥有优异的力学、电学和化学性能，纳米碳纤维由于具有表面化学惰性、高机械稳定性、良好的导电性以及大的比表面积和孔体积等特点从而在吸附分离、电化学双电层电容器、燃料电池、储能材料、催化剂载体、药物传输与缓释等领域展现出重要的应用价值。以及在场发射、纳米电子器件、储氢材料以及高强度复合料等方面有着良好的应用前景。现在已经使用不同的模板及碳源制备了具有各种孔径及不同结构与形貌的纳米碳纤维，比如单晶球形、棒状、纤维状薄膜等。近二十年来，纳米碳材料（一维结构），纳米碳纤维和纳米碳管作为最小的合成碳材料以其独特的结构和性质得到了国内外广泛的研究。纳米碳管（CNT），管状的纳米级石墨晶体，是单层（SWNTs）或多层（DWNTSC）石墨片围绕中心轴以较小能量表面旋转而成的中空纳米级管。纳米碳纤维具有和纳米碳管相似的结构和性质，但是石墨片沿与纤维中心轴成一定角度的方向生长，中间不会形成空心。与纳米碳管的石墨片层基面组成主要的外表面相反，纳米碳纤维石墨片层的具有高反应活性的棱柱面暴露在外表面。因其具有较大的比表面，较高的机械强度，优良的导热导电性能以及较强的耐酸耐碱性能而在多个领域体现出巨大的应用潜能，如电极材料、复合碳纤维、储氢材料、吸附剂和催化剂等。研究成果不仅丰富了我们对微观科学的理解，而且为纳米技术在未来创造了更广泛的应用。但是纳米碳纤维的化学反应活性不高和稳定性较高以及纯碳材料亲水性较差，等缺点限制了它的实际应用。为了提高碳纳米材料的性质，可以通过化学掺杂改变碳纳米材料的化学性质和电子性质。一种方法是在材料的表面吸附上气体、金属或有机分子，另一种是向材料的结构中引入杂原子，常用B或N原子进行掺杂。由于B的外层电子比C少一个，B取代C后会产生空穴，相反N取代C原子后会多出电子。1.2 研究目的纳米碳材料改性的目的是在纳米碳材料表面或者骨架中引入所需要的官能团与杂原子，改变纳米碳纤维的表面性质。在纳米碳材料表面与骨架引入氮杂原子是其主要改性方法之一。在碳纳米材料中掺杂 N 原子可以极大地改变材料的表面结构、调变其孔道结构、增强其亲水性、影响材料表面PKa值、改善材料的电子传输速率，从而可以改善材料的浸润性、生物兼容性和导电性，增强其场发射性能。掺氮纳米碳材料的优异性能使其在吸附分离、电化学、催化等领域有着巨大的应用潜力从而扩大碳纳米材料在各领域的应用范围。碳材料因其优异的物理化学性质用于催化剂载体，碳材料中N 原子的掺杂可增强催化剂的催化活性及催化剂的耐用性，大大改善其吸附、催化性能；有助于减少贵金属 Pt 用量，降低催化剂成本等。目前研究最多的是氮掺杂碳纳米管（N-CNTs）和氮掺杂石墨烯（N-Graphene）。尽管大量的文章报道了氮掺杂的纳米碳管或者石墨烯具有独特的物理化学性质，然而对于纳米碳纤维的氮掺杂的研究并不是很多，氮掺杂对于具有板式结构的纳米碳纤维性质的影响以及制备方式对该种纳米碳纤维的氮掺杂程度的影响却是鲜有报道，因此本文对纳米碳纤维进行氮掺杂改性进行了一系列的研究。1.3 实验原理氮是第 VA 族元素，氮原子在元素周期表中处于碳原子相邻位置，可取代碳材料中的碳原子。在碳材料中掺杂 N 原子后，N 原子的掺杂在六边形碳网络中产生局部张力，导致结构变形，并且由于 N 原子额外的孤对电子可以带给 sp2杂化碳骨架离域π系统负电荷，从而增强电子传输特性及化学反应活性；在碳材料中掺杂富电子的 N 原子可以改变材料的能带结构——使材料的价带降低，增强材料的化学稳定性及增加费米能级上的电子密度。它的掺杂为碳纳米管提供了一个自由电子作为载流子，从而提高其导电性。N原子的掺杂不仅影响材料的物理性质如导电性，也可以改变材料的化学性质：碳材料中化学 N 增强其布朗斯特碱性，而结构