磁性纳米TiO2SiO2Fe3O4光催化剂的制备及表征.pdfVIP

第19卷第4期 无机材料学报 Vol·19，No·4 Journalof Materials July．，2004 2004年7月 Inorganic 文章编号：1000·324X(2004)04-0749—06 磁性纳米Ti02／si02／Fe304光催化剂的制备及表征 廖振华1一，陈建军2，姚可夫1，赵方辉2李荣先2 (1．清华大学机械I程系，北京100084；2．清华大学深圳研究院新材料与生物I程 重点实验室，深圳518057) 摘要t以纳米Fe304磁粉为核，5-，采用溶胶-凝胶法制备了Ti02／Si02／Fes04复合光催化 剂．用XRD、TEM及元素分析对其结构和表面形貌进行了表征．以具有偶氮染料结构的甲 基橙水溶液为目标反应物，评价其光催化活性．结果表明，所制Ti02／Si02／Fes04样品为双层 包覆型结构，Si02为中间层，最外屡是锐钛矿蛩的Ti02．该复合光催化剂对甲基橙溶液有较 高的光催化活性，并具有可利用其磁性回收重用的特点，应用前景广泛． 关键词：Ti02／Si02／Fes04；包覆}磁性；光催化 中图分类号：0643 文献标识码：A 1引言 纳米Ti02由于独特的小尺寸效应、表面效应、量子效应，较高的耐酸碱化学稳定性以 及高的光催化活性，是光催化的首选材料．用于光催化降解的纳米TiOu通常有悬浮状与固 定状两种形式㈦悬浮状Ti02粉末虽然比表面积大及受光照的效果好，光催化效率高，反 应器简单，但存在回收困难等缺点，限制了其应用推广．大多研究者在做应用研究时从实 用方面考虑，往往选用固定状光催化剂，并采用固定床反应器，以降低运行成本，尽管这会 使光催化利用效率下降． 近年来，有研究者指出如果采用超顺磁性、耐腐蚀的铁磁性微粒作为载体，研制成磁性 悬浮负载型光催化剂，既具备悬浮相光催化剂的高效性，又可利用磁性回收，克服了悬浮 状Ti02粉末回收困难的缺点，该类催化剂将会具有广泛的应用前景【2J在日本，名古屋工 业技术研究所研制了含有超微镍粒子在废水处理中利用磁性便于回收重用的Ti02光催化 剂【3J而国内关于这方面的研究报道却很少见． 众所周知，通过在一种材料表面包覆另一种材料以改变其性质是一种被广泛采用的方 法【4】本研究就是应用上述包覆改性方法来制备一种新型磁性光催化剂．这种光催化剂是 通过在一种性能优越的磁性材料一纳米Fe304磁粉表面包覆一层光催化材料纳米二氧化钛 而制成．因此，核心颗粒和外包覆层同样重要．利用磁性核心的磁性可使溶液中的悬浮颗 粒更容易分离出来，而外层二氧化钛的光催化性则用来降解废水中的有机污染物． 在最初的研究中，采用常规的溶胶-凝胶法使二氧化钛直接沉积在包覆核心表面．由 于这时的包覆层是无定形的，并不具有光催化性，必须通过热处理使其转变为晶型．但研究 收稿日期t2003—06—27，收到修改穑日期：2003-09-11 基金项且。深圳市科技三项经费资助项目(2002年) edu，cn 作者简介z廖撮华(1970一)，女，硕士研究生．E-mail：kfyao@tsinghua 750 无机材料学报 19卷 显示[5j热处理会使磁性Fe304核心和二氧化钛包覆层之间发生交互作用，致使光催化剂活 性降低，另一方面，由于包覆层的多孔性，热处理也会导致磁性Fea04内核的局部氧化，并 使光催化剂的磁性也降低．为了克服上述问题，本研究在磁性核心和二氧化钛包覆层之间 有效减少热处理过程中磁性核心与二氧化钛包覆层之间的交互作用，并大大降低Fe304内 核局部氧化的程度，还起到加强粘结的作用，使二氧化钛外包覆层不容易在光催化降解过 程中脱落吼 2实验部分 2．1制备方法 实验中所采用的化学试剂除钛酸四正丁酯为化学纯外，其余均为分析纯，水为去离子 水． 磁性纳米Ti02／Si02／Fe304光催化剂的制备包括两个包覆过程．第一步，采用溶胶- SiOz／Fe30a复合粒子表面采用溶胶．凝胶法再包覆一层纳米二氧化钛，制成具有磁性的复 合型光催化剂． 2．1．1Si02／