钽硅混合团簇和纯铱团簇的几何及电子结构性质的理论研究.pdf

对HOMO和LUMO的贡献，结果表明随着硅原子数的增加，d轨道的活性逐 渐降低。 利用密度泛函和分子动力学相结合的方法系统地研究了的纯金属 型两种增长模式，其中最低能量Irn(n=l一12)团簇的结构都采用中空的棱柱结 构，而Iri3的最稳定结构是一个非中空的无规则构型。这些最低能铱团簇的分裂 能和能量的二阶差分随着团簇尺寸交化表现出显著的奇偶交替变化行为。同时， 垂直电离能和电子亲和势在n=4和n=13之间也显示出相应的奇偶振荡特征，这些 都表明偶数原子的Ir。团簇的稳定性比与其邻近奇数原予的Irn团簇的更高，与振动 频率分析结果一致，并可以通过电子壳层效应得到解释。在所有被优化的团簇中， 低能铱团簇的原子平均磁矩随尺寸变化在部分Ir．(n=7．13)N簇中表现出奇．偶振 荡行为，结合相对稳定性的振荡行为，表呢这些团簇中的原子排布呈现反铁磁序。 具有规则立方体结构的Ir8团簇是个非常稳定的非磁性团簇。 关键词：TaSi。It．团簇相对论密度泛函理论结构稳定性最高占据轨 道与最低未占据轨道能隙 II Abstract Clustersare researchfieldsbecausethe of particularlyinteresting properties materialsCallbe theenormous inthe designedbyexploring variabilitysize，shape， clusters．Fabricationofcluster—assembledmaterials and ofconstituent composition asuitable blockforaclusterthatis stable uponfinding building chemically depends with this andelectronic andinteracts eachother．In properties weakly paper，structural oftheneutral and TaSin(n=l一13，1．6)clusters，charged Irn are therelativistic computationallyby density (n=2—13)clustersinvestigated functionalmethodwith generalizedgradientapproximation． StimulatedHiura、S geometricstructures， by experimentalfindings，the and oftheneutraland stabilities，electronic TaSin TaSin+ bondingproperties charged ar