共轭聚合物中受激吸收和受激辐射的量子动力学研究.pdfVIP

物理 学报 ActaPhys．Sin．Vo1．63，No．19(2014) 197901 共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的 量子动力学研究冰 王文静 )十 孟瑞璇2) 李元3) 高琨2)3){ 1)(齐鲁师范学院物理与电子工程学院，济南 250013) 2)(山东大学物理学院，晶体材料国家重点实验室，济南 250100) 3)(佐治亚理工学院，化学与生物化学系，亚特兰大 30332) (2014年5月8日收到；2014年6月3日收到修改稿) 基于扩展的一维SSH紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法，理论研究了共轭聚合物分子 fPPV)在 光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程．首先，设定分子初始处于基态，讨论了受激吸收过程 中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系．通过对终态的分析，发现分子受激后只能产生 电子一空穴的 束缚态，包括：激子、双激子和高能激子．计算了各种激发态的产率，特别是，给出了各种激发态产率与光激发 能量的定量关系．此外，基于实验，分别讨论 了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响，并与实验结果进 行 了比较．最后，设定分子初始分别处于激子和双激子态，研究了分子 内定域能级之间的受激辐射过程，并简 单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系． 关键词：聚合物，受激吸收，受激辐射，激子 PACS：79．60．Fr，78．40．Me，42．55．Ah，71．35．Cc DOI：10．7498／aps．63．197901 器 [5，0】等，在近几十年来受到人们广泛的关注，并 1 引 言 体现 出了潜在 的应用价值．共轭聚合物在这些技术 上的应用，无不得益于人们对这类材料中基本光物 由sp0杂化的碳原子组成的聚合物，如聚乙炔 理过程和载流子特征的深刻理解．与传统的无机 (PA)、聚对苯乙炔 (PPV)等，由于其2p轨道中的 半导体相比，共轭聚合物等有机半导体 由于较强的 电子可沿分子链方 向发生离域，而在聚合物骨 电子一晶格相互作用，电子的掺杂或激发同时诱导 架平面上下形成 电子云 的交叠或大共轭 键结 晶格畸变 【．这使得共轭聚合物 中的载流子不再 构，因此，此类聚合物也叫共轭聚合物 1【J．共轭聚 是扩展的电子或空穴，而是电子一晶格的耦合态，如 合物的电子结构具有半导体特征，且具有与传统无 孤子、极化子和双极化子，它们在空间上呈现局域 机半导体相类似的电磁光功能特性．特别是，由于 聚合物 自身的软特性及低维特性，使得此类体系及 性 [7]．另外，共轭聚合物受到光激发后，也不会直接 相关功能器件具有无机体系不可比拟的优势，如低 产生 自由的电子或空穴，而产生 电子一空穴的束缚 成本、易加工等．基于此，以共轭聚合物为代表 的 态，如激子和双激子等 [8--10】．正是这些激发态的产 有机功能器件，如聚合物发光二极管 [】、聚合物太 生及性质决定了聚合物器件的功能过程． 阳能电池 3【]、聚合物场效应晶体管 【]和聚合物激光 以聚合物太阳能电池的光伏过程为例，看一下 国家自然科学基金 (批准号：21161160445)、国家留学基金委公派访问学者项 目、山东省自然科学基金 (批准号：ZR2013AM019)和