水热法制备CuOCeO2催化剂的研究论文.pdfVIP

第21卷增刊 分子催化 Voi．21，Suppl． 2007年8月 JOURNALOF MOI。ECULAR 2007 CATALYSIS(CHINAl Aug． 文章编号zOD-020 水热法制备CuO—Ce02催化剂的研究· 朱鹏飞，周仁贤” (浙江大学催化研究所，杭州310028) 关键词：水热法，富氢气体，CO选择性氧化，CuO．．Ce02 近年来，在环境污染和能源紧缺的社会形势 2结果与讨论 下，质子交换膜燃料电池作为r一种清洁、高效的能 源得到了较为快速的发展。然而，甲醇重整制氢中 2．1XRD表征 少量的CO极易吸附在燃料电池Pt电极表面，使电池 性能严重下降，所以必须对重整气中的CO进行脱 XRD图，从图l可以看出，各催化剂中Ce02均非常 除。研究发现，选择性氧化脱除重整气中CO是成本 清晰的表现为CaF2的萤石结构，当铜负载量(本文 较低、简单易行的方法，已见报道的用于CO选择性 中铜负载量均以质量分数表示)较低时(3．0wt％和 氧化脱除富氢气体中CO催化剂大多是A1203负载的 5．0wt％)，没有观察到晶相CuO的特征衍射峰，铜 Pt、Ru、Rh和Au等贵金属催化剂llJ，它们对脱除CO 物种在Ce02表面以高分散状态或无定型状态存在。 都有较高的活性，但价格昂贵，使其应用受到一定 限制，冈此研制开发脱除富氢气体中CO的高效催化 35．60和38．70处出现了晶相CuO的特征衍射峰，而 剂具有很大的实用价值和市场前景。本文采用水热 且铜含量越高，衍射峰强度越强，此时表明铜物种 法制备了CuO-Ce02催化剂，用于模拟重整气中CO 在Ceth表面的分散性降低，晶相CuO逐渐增多。 选择性氧化的研究。考察了Cu负载量对催化剂的活 2．2催化剂TPR测定 性及物相结构的影响，并结合XRD和TPR等手段对 催化剂进行了表征。 TPR图。图2中各样品均出现了一个低温还原峰a 1实验部分 和一个高温还原峰13。据文献报道12J，a峰被归属为 和载体作用较强的在Ce02表面高度分散的CuO物 催化剂的制备采用水热法，量取一定浓度的Cu 种的还原蜂，B峰归属为晶相氧化铜的还原峰，但 (N03)23H20、Ce州03)·6H20溶液，加入一定量 根据XRD谱图可知铜负载量为3．0wt％和5．0wt％的 的十六烷基三甲基溴化铵，恒温搅拌的条件下滴加 催化剂在35．60和38．70处并没有发现晶相氧化铜的 NH3H20，待沉淀完全以后，将混合液转移至高压 特征衍射峰，因此，将3．0wt％和5．0wt％的催化剂 反应釜中，100℃下晶化lh，过滤后在110℃下干燥 的B峰归属为晶相氧化铜的还原峰没有实验事实支 2h，500℃下焙烧2h，将粉末压片，过筛，取60．80 持。据文献报道【31，Cu+的还原峰通常在280℃附近 目颗粒，制得所需催化剂。催化剂活性评价是在固