负载型ni-b非晶态合金的制备及其催化加氢活性研究 - 化学系曹勇老师 .pdfVIP

复 旦 学 报（自然科学版） 第 卷 424 41 文章编号： （ ） 0427-7104 2002 04-0424-05 ! 负载型Ni-B非晶态合金的制备及其 催化加氢活性研究 刘 波，陈雪莹，庄继华，乔明华，曹 勇，朱源龙，贺鹤勇，范康年 （复旦大学 化学系，分子催化和创新材料实验室，上海 200433） 摘 要：通过化学还原沉积法将超细 非晶态合金负载于介孔分子筛（ ， ）上，以丙烯腈加氢生 Ni-B MCM-41 HMS 成丙腈为目标反应，考察了上述催化剂的催化活性和热稳定性，并与 ／ 和非负载型 非晶态合金做 Ni-B SiO2 Ni-B 了比较 研究发现，上述 种催化剂的催化活性依次为： ／ ／ ／ 结合比 . 4 Ni-B MCM-41Ni-B HMSNi-B SiO Ni-B. 2 表面测试（ ），电感耦合等离子光谱（ ）， 射线衍射（ ），差示扫描量热法（ ），选区电子衍射（ ） BET ICP X XRD DSC SAED 以及氢吸附等表征手段，发现高比表面和具有规整结构是 ／ 具有较高活性的原因 Ni-B MCM-41 . 关键词： ； ；超细 非晶态合金；催化加氢 HMS MCM-41 Ni-B 中图分类号：O 42.12 文献标识码：A ［，］ 1992，美国Mobil公司合成出具有规整孔道结构的MS41系列介孔分子筛 1 2 . 从此以后，有关介孔 2 -1 子筛的研究引起了人们的高度重视 介孔分子筛具有高比表面（ · ），均一的介孔孔道（ . 800 m g 2!10 nm），并且孔径具有可调性，预示其可以作为一种优良的催化剂载体. 由化学还原方法制得的Ni-B非晶态合金由于其无定型非晶结构导致表面原子配位高度不饱和，使其 ［，］ 在催化加氢过程中具有优于骨架镍的催化活性和选择性3 4 . 但是由于其粒径较小、表面能较高，颗粒之 间容易发生团聚；另外，非晶态合金催化剂处于亚稳态，在较高温度以及反应过程中会发生晶化，从而使其 催化活性有所下降，因此限制了它在工业中的应用. 将非晶态Ni-B合金负载化不仅可以提高催化剂的热 稳定性，同时还有利于活性位的分散，增加其活性比表面，从而提高催化活性，是一种很有前途的非晶态合 ［ ］ 金实用化方法5!7