上甲烷芳构化的诱导期催化学报.PDF

第 卷第 期 年 月 催 化 学 报 ∂ ≤∏≤ Μο/ΗΖΣΜ25 上甲烷芳构化的诱导期3 钼物种的部分还原和碳物种的沉积 姜 辉 崔 巍 舒玉瑛 徐奕德 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 大连 提 要 在无氧条件下 催化剂表现出良好的催化甲烷芳构化性能 采用脉冲反应 ≥2 和 等手段研究了反应的诱导期 和 结果表明 钼物 ×°≥ ×° ∂ ÷⁄ ∞× ∞× ÷⁄ 种较好地分散于分子筛的外表面和孔道内 和 结果表明 在苯产生之前催化剂上至少 ×°≥ ×° 有两种不同形式的高价钼物种被部分还原 参照 的 结果 认为这两种高价钼物 ×° 种可能是以多聚酸盐和微晶形式存在的 光谱表明 催化剂表面确实存在八面体 ∂ 配位的多聚酸盐钼物种 而 没有检测到微晶钼物种的存在 脉冲反应结果表明 预还原可以 ÷⁄ 缩短反应诱导期 而某种类型积碳的存在对缩短反应诱导期更为有利 根据以上结果 认为诱导期 是反应活性相逐渐形成的过程 包括高价钼物种的部分还原和碳物种的沉积 而后者可能对反应 更为重要 关键词 甲烷 芳构化 诱导期 钼物种 还原 碳物种 沉积 分类号 如何将甲烷转化为更为有用的高级烃类 不但是对催化科学家的严峻挑战 也和天然气的 综合利用密切相关 十多年来 人们一直将注意力集中在甲烷氧化偶联反应上≈ 但至今尚