氮掺杂石墨烯的一步法低温合成及用作微生物燃料电池阴极催化剂的.pdfVIP

Vol.35 高等 学校 化 学 学报 No.4 2014年4 月 摇 摇 摇 摇 摇 摇 CHEMICALJOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES摇 摇 摇 摇 摇 摇 825~830 doi:10.7503/ cjc 摇 摇 氮掺杂石墨烯的一步法低温合成及 用作微生物燃料电池阴极 催化剂的产电特性 1 2 2 3 付融冰 ,杨兰琴 ,冯雷雨 ,郭摇 伟 (1. 上海市环境科学研究院,上海200233;2. 同济大学环境科学与工程学院,上海200092; 3. 中国石油天然气管道局天津设计院,天津300457) 摘要摇 利用爆炸法低温合成了氮掺杂石墨烯(NG),并通过高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、 Raman光谱仪以及X射线衍射仪对其进行了表征. 电化学性能检测结果表明,所合成的NG在中性磷酸盐电 解液中具有优异的氧还原催化活性,完全能够与贵重金属铂催化剂(Pt/ C)相媲美,氧还原催化稳定性甚至 优于Pt/ C. 当NG用作微生物燃料电池(MFCs)的阴极氧还原催化剂时,在外阻为1000 赘情况下,MFCs 的 2 最大功率密度为1345 mW/ m ,产电稳定性优于以Pt/ C为阴极催化剂的MFCs,可以成为Pt催化剂的理想替 代品. 关键词摇 微生物燃料电池;氧还原反应;氮掺杂石墨烯;阴极催化剂 中图分类号摇 O646摇 摇 摇 摇 文献标志码摇 A摇 摇 摇 摇 随着经济的增长和社会的进步,能源匮乏与需求增长间的矛盾越来越明显. 目前获取能源的方式 因可能引起环境污染或温室效应而应用前景堪忧. 微生物燃料电池(MFCs)作为一种利用微生物将化 [1] 学能转化为电能的装置,燃料来源广泛,反应条件温和,是一种经济、可持续的能源途径 . 在MFCs 中,有机物在阳极微生物的催化作用下被氧化释放质子和电子,电子经微生物传导至电极表面,然后 经外电路迁移至阴极,电子受体接受电子和透过的质子被还原. 伴随着阳极有机物不断的氧化和阴极 氧化物连续的还原反应,可以获得连续的电流和功率输出. 目前,MFCs作为污水处理技术与产电技术结合起来,以污水中的有机物作为底物利用产电微生 物产生能源. 然而, 目前无论在能量产出还是成本上,MFCs与传统的厌氧发酵产甲烷技术相比都存在 明显的差距,主要原因有:(1) 产电功率过低. 这是由MFCs 的高内阻造成;(2) 造价太高. MFCs 由 阳极、分隔膜和阴极组成,阴极一般使用贵重金属铂(Pt/ C)作为产电催化剂,而Pt/ C价格昂贵. 解决 MFCs装置高成本的主要途径是寻找廉价高效的阴极催化材料. 目前已经发现,在MFCs装置阴极中使 [2] 用四甲基苯卟啉钴和酞菁亚铁作为阴极催化剂具有较好的催化活性 ,但是这些催化材料的稳定性较 差,无法实现MFCs 的稳定产电. 石墨烯在材料化学研究领域一直处于研究最前沿. 石墨烯是由碳原子以六边形堆积的新型纳米材 料,具有电子传递速率快、 比表面积高及热传导率极佳等特性[3~5]. 研究发现,经过氮原子掺杂的石 墨烯(NG)除具有以上特点外,其在碱性电解液中对氧还原反应(ORR)还具有极好的催化活性,甚至 [6] 优于Pt/ C . 目前文献报道NG 的合成大多在高温(600~800 益)条件下实现且步骤繁琐,有关NG在 中性电解液中氧还原催化性能的研究也极少报道[7~11]. 本文采用爆炸法在较低温度下合成NG,并对其进行表征. 将合成的NG用