超临界水氧化法处理丙烯腈的的分析研究.pdfVIP

天滓大学硕士研究生论文 摘 要 本论文利用一套连续式装置进行了丙烯腈的超临界水氧化的研究。在 05MPa)的温度和压力卜，用氧气作 高于水的I临界点(Tc=647．5K，Pc=22 为氧化剂且过量，对丙烯腈溶液进行氧化处理。对影I响丙烯腈分解转化反 应的各种因素如停留时间、温度、压力、氧化剂浓度及丙烯腈初始浓度等 进行了条件实验．船果表明：在氧气过量的条件下，停留时间是影响丙烯 腈在超临界水中氧化分解的主要因素；反应温度和压力的升高会导致丙烯 腈去除率的增大，温度直接影响到速率常数的大小，其关系符合ArrheniUS 公式，压力的影响不十分明显，但是随着压力的上升，反应的转化率增加， 速率常数增大，Arrhenius公式中的指前因子减小，反应的活化能降低；丙 烯腈初始浓度对转化率的影响几乎没有影响；在氧气过量小多时，转化率 随氧气过量率增加而璇。当氧气过量较多(500％)的时候，过量率对转 化率的影n向不大。尸 本文还研究了超临界水氧化处理丙烯腈时的去除动力学。作实验条件 下，溶液中丙烯腈的去除动力学对丙烯腈是一级，对氧气是零级。根据反 l 应转化率的要求，确定了最优化的操作条件为：温度8235K，压力26MPa， 流量为423ml／min，此时装置的处理量为O．254L／h。 。 另外，本文还初步探讨了几种金属对超临界水氧化反应的催化作J列。 怏验结果表明：Ag+、cu“、Ni”、V”能够显著地加快丙烯腈的超临界水 氧化反应，Ca”、Mn”则没有明显的催化作用。h… ， ● 《、 关键词：超临界◇(，丙烯腈，动力学 转化率，催化‘节目．，徽，p。0i70， 犬津火学硕士研究生论文 Abstract reactor fOr theoxidative of ThecontinUOUSflow decomposition o in waterwasusedinour riments． compoundsupercritical expe rganic soIutionsof wereoxidizedattheconditions Aqueous acrylonitriIe and23～32MPawhichareabovethecritical of of723～823K point excessive asoxidant water(Tc=647．5K，Pc=22．05MPa)，usingoxygen and and astheultimate the N2，C02H20 generate productsUsing vaIuesOfCODasthe resentoftheconcentrationof