含苯胺废水的催化超临界水氧化的分析研究.pdfVIP

中文摘要 苯胺是严重污染环境和危害人体健康的有害物质，其废水排放含量受到严格 控制。目前采用传统方法不能彻底去除废水中的苯胺，需要研发出一种行之有效 的技术。 超临界水氧化技术(SCWO)是一种新型、高效的废物处理技术，催化剂的 加入可以降低反应温度，提高反应速率，其应用前景广阔。 本文选定MnOJCe02催化剂作为SCWO处理苯胺的催化剂，并对其制备工艺 进行了研究。实验分别采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备]MnO，／Ce02催 化剂，通过对催化剂进行TPR、XRD表征方法和反应催化活性评价，确定采用共 沉淀法制备本SCWO体系所用催化剂更具优势。通过对锰铈比例及焙烧温度的研 究，确定本催化剂适宜的锰铈配比为7／3，焙烧温度为550℃。本文比较了无催 化剂、采用Mn02催化剂和MnOx／Ce02催化剂在相同反应条件下苯胺的去除率， 使用催化剂后苯胺去除率大大提高；MnO，／Ce02催化剂催化活性优于Mn02催化 剂。 本文通过研究考察了反应温度、压力、停留时间、氧气过量倍数等因素对苯 胺在CSCWO中去除率的影响，温度升高、压力增大、停留时间增大、氧气过量 倍数增大均可提高苯胺的去除率，并通过研究确定了本CSCWO体系的适宜工艺 条件：温度420℃，压力28MPa，停留时间大于7s，氧气过量20倍。在此工艺 条件下，液相产物中苯胺小于lmg／L，总有机碳(TOC)含量小于30mg／L，二 者均达到了国家允许的排放标准。 本文对该过程的宏观动力学进行了研究，得出动力学方程形式如下： ，-=1．1722x103 exp(一6．8108x103／RT)[AB]慨21[D2】o．8698 最后，本文通过分析反应的中间产物，推导出了苯胺在CSCWO中可能的反 应路径；通过对催化机理的研究发现，MnOJCe02催化剂具有较高活性的原因为 铈可以及时提供并补充晶格氧，该催化剂有较强的吸氧再生能力。 关键词： 苯胺超临界水氧化催化氧化反应动力学反应机理 ABSTRACT harmful which Aniline，∞a affectedonhumanhealth，has pollutantseriously attracteda10tofconcerns．Thetraditionalmethodsarenotefficientinthetreatmentof aniline new for wastewater．Therefore，a thetreatmentof processingtechnology aniline wastewamriSdemanded． Water a effective for the SupercriticalOxidation(SCWO)ishighly technology hazardous of additionof couldnot decompositioncompounds．啊1ecatalysts only reduce and thereaction butalsoincreasethereactionrate． temperaturepressure Inthis were fortheanilineoxidationin thesis，Mn