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烧结热力学和动力学2008
各种传质过程可单独进行或几种传质同时进行。 小晶粒生长为大晶粒.面积↓,界面自由能↓。 如:晶粒尺寸由1μm→1cm 相应的能量变化约为0.42~21J/g 1)晶界能量较小,晶界移动被杂质或气孔所阻挡,Vb=0,晶粒正常长大停止。(烧结初期) 2)晶界具有一定的能量,晶界带动杂质或气孔继续移动,Vb=VP 。气孔利用晶界的快速通道排除,坯体不断致密。 3)晶界能量大,晶界越过杂质或气孔,把气孔包裹在晶粒内部,Vb VP 。气孔被包入晶体内部,再不能利用晶界这样的快速通道而排除,只能通过体积扩散来排除,是十分困难的,坯体很难致密化。 四、溶解-沉淀传质 液相多 固相在液相内有显著的可溶性 液体润湿固相 2、推动力:表面能 ? 颗粒之间形成的毛细管力。 实验结果:0.1~1?m的颗粒中间充满硅酸盐液相,其?P = 1.23~12.3MPa。 ? 毛细管力造成的烧结推动力很大!! 1、条件: 部分固相溶解,而在另一部分固相上沉积。 3、传质过程 第一阶段:T? ,出现足够量液相,固相颗粒在?P 作用下重新 排列,颗粒堆积更紧密; 接触点处高的局部应力 ? 塑性变形和蠕变? 颗粒进一步重排。 第二阶段: 第三阶段:小颗粒接触点处被溶解 液相传质 较大颗粒或 自由表面沉积 晶粒长大 形状变化 + 不断重排 而致密化 第四阶段:若L-S不完全润湿,形成固体骨架的再结晶和晶粒 长大。 A 第一阶段:颗粒重排 线性收缩关系式: 1+x:约大于1,因为烧结进 行时,被包裹的小尺寸 气孔减小,毛细管力?。 液相数量直接决定重排对密度的影响。 L少:颗粒重排但不足以消除气孔; L多:颗粒重排并明显降低气孔率。 其它影响因素:固-液二面角 固-液润湿性 ,润湿性愈差,对致密化愈不利。 B 溶解-沉淀传质:较小颗粒在颗粒接触点处溶解,通过液相传质在较大颗粒或颗粒的自由表面上沉积,最终使晶粒长大和坯体致密化。 根据液相数量多少 Kingery模型:颗粒在接触点溶解到自由 表面沉积。 L S W 模型:小晶粒溶解到大晶粒处沉淀。 原理: 接触点处和小晶粒的溶解度 自由表面或大颗粒 ? 两个部位产生化学位梯度 ? 物质迁移。 a :凸面(或小晶粒)处离子活度 a0 :平面(或大晶粒)离子活度 Kingery模型: 当T、r一定: D被溶解物质在液相中的扩散系数 烧结速率: 影响因素:1) △L/L ∝t1/3 ; 2)颗粒原始粒度 r :r↓, △L/L↑; 3)粉末特性 :溶解度C0,润湿性γLV ; 4)液相数量 5)烧结温度 T :T↑,η↓ 四、成型压力的影响 热压烧结:在高温下同时施加外压的烧结方法(HP),烧结机理类似于塑性流动. 热压烧结初始阶段:主要是颗粒滑移重排和塑性变形,此阶段的致密化速率最快.线收缩率ΔL/L约与t0.17-0.85成比例 塑性流动阶段:外加压力的存在,不仅使得致密化加快,而且可以克服烧结后期封闭气孔中增大的气体压力对表面张力的抵消作用,使烧结继续,提高坯体的最终密度 热压使封闭气孔表面受到的压力从无压时2γ/r的增加到2γ/r+p,致密化速率方程为: f为屈服值,η是当作用力超过f时液体的黏度,r为颗粒原始半径 ※(五)各种传质机理分析比较 6.3 晶粒生长与二次再结晶 定义: 晶粒生长--材料热处理时,平均晶粒连续增大的过程。 推动力:基质塑性变形所增加的能量提供了 使晶界移动和晶粒长大的足够能量。 二次再结晶--(晶粒异常生长或晶粒不连续生长) 少数巨大晶体在细晶消耗时成核-长大过程。 一、晶粒生长 1、概念 晶粒长大不是小晶粒相互粘结,而是晶界移动的结果;晶粒生长取决于晶界移动的速率。 动力: ?G差别使晶界向曲率中心移动; 同时小晶粒长大,界面能 ? 晶界结构(A)及原子跃迁的能量变化 界面能 凸面晶粒表面 A :曲率大,自由能高 凹面晶粒表面 B :曲率小,自由能低 晶界移动: ∵ 凸面界面能 凹面界面能 ∴ 晶界向凸面曲率中心移动 则,小于6条边的晶粒缩小(或
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