廉价原料合成Ti—SiZSM—5分子筛的表征及催化性能.pdfVIP

第4O卷第2期 大 连 理 工 大 学 学 报 Vol 40．No．9 2 0 0 0年3月 Journal of Dalian University of Technology M口r．2 0 0 0 文章编号：1000—8608(2000)02—0160—05 0 廉价原料合成Ti—SiZSM一5分子筛的表征及催化性能 王 桂 茹， 王 波 张 雄 福 ， 王 永 忠， 刘 海 鸥 ， 郭 新 闻 ， 王 祥 生 — — — (大连理工大学碳资源综畚利用开放实验皇，辽宁大连大学碳资源综畚利用 放实验皇，辽宁大连116012 ) 7l? 一 摘要：采用硅藩肢为硅源、无机钛为钛源、己U-胺和四乙基氢氧化铵混胺为模板剂，水热畚成 制得 Ti—SiZSM一5(TS一1)分子捧．并采用XRD FT—IR、UV—Vis NH，tTPD对所合成的舟子筛进 0』 行了表征．还考察 了所合成的舟子捧催化苯酚羟基化和苯乙烯选择氧化的反应性能．结果表 明：使用廉价原卡}在适宜的紊件下可以合成 出高结晶度的Ti—SiZSM一5舟子筛，产品为正交晶 系；钛以四配位彤式存在于舟子捧中．合成的Ti—SiZSM一5舟子筛用3O H 0 作为氧化剂具有 良好的选择催化氧化性能． 关键词： ；苯乙烯；沸石；水熟反应；羟基化／ ：兰 垄 ： 选择氧化 中图分类号：O643．36 愿辑 盂毽 催7匕琏 邑盂焦 催亿琏耗 黄皿 一 SiZSM一5(TS一1)分子筛对烯烃、芳烃及其 (2)合 成 配 方． (SiO2)： (TiO )： 他有机化合物选择催化氧化和氨氧化表现出独特 n(Na 2O)：月 (TEA()H+ HDA)： (H O)： 1：(0 的活性和选择性，特别是用30 H 0 为氧化剂催 ～0．02)：(0．05～0．1 5)：(0．25～ 1．2O)：(30．00 化氧化苯酚制苯二酚已实现工业化_]]，丙烯环氧化 ～ 60．00)． 制环氧丙烷已进行中试 ．由此可见，TS一1分子筛 (3)台 成 步 骤． 以 硅 溶 胶 为 硅 源、 的出现为制备烃类含氧化台物提供了一条新途径． TiO (H：Oz)为钛源、TEAOH和 HDA混胺为模 目前对TS 1分子筛合成和催化的研究报道较 板剂，按上述配比和一定加料顺序加入成胶罐中， 多口 ]，但大多数研究均采用昂贵的原料，用廉价原 搅拌均匀后装入晶化釜，在363～373 K下陈化1～ 料合成钛硅分子筛的研究报道较少0 ]．本文采用 2 d，再在443 K下晶化2～3 d；待晶化完全后，分离 出固体产品，用去离子水洗至中性，烘干制得Ti． 廉价原料合成Ti—SiZSM一5分子筛，并采用 XRD、 SiZSM一5分子筛原粉．将原粉分别在673、773和813 FT—IR、uV—Vis、NH 一TPD和毗啶吸附IR等方法 K下焙烧2 h，除去有机胺后用10 稀硝酸溶液处 对其结构和物化性能进行表征．还考察了所合成