二氧化钛负载镍氧化态对乙腈气相加氢影响.pdfVIP

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2017-09-23 发布于北京
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物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) May Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31 (5), 941-947 941 [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201503051 二氧化钛负载的镍氧化态对乙腈气相加氢的影响夏龙飞1 江治1 上官文峰1,* 顾顺超2,3 平野真一3 1 2 ( 上海交通大学机械与动力工程学院, 上海200240; 上海交通大学化学化工学院, 上海200240; 3 上海交通大学平野创新研究所, 上海200240) 摘要: 采用浸渍法制备了二氧化钛负载镍催化剂. 通过控制还原温度(200-400 °C), 在TiO 上得到不同氧化 2 态的镍颗粒. 结果发现, 乙腈气相加氢反应受镍氧化态的影响, 300 °C 下还原的催化剂表现出最高的乙腈转化活性, 100 °C 时将乙腈完全转化. 产物产率受到Ni/TiO 催化剂酸性的影响, 而催化剂的酸性不仅受到TiO 载体 2 2 的影响, 还受到负载物Ni 颗粒性质的影响. 随着催化剂还原温度升高, 金属态镍逐渐出现在催化剂表面, 降低了催化剂的酸性强度, 使三乙胺的最大产率升高(从34%升高到48%左右). 研究还发现在Ni/TiO 催化乙腈加氢 2 反应中, 三乙胺是初始产物. Ni 的状态不仅影响乙腈的转化, 还影响产物的脱附. 提出了乙腈加氢的第一步反应机理. 关键词: 乙腈气相加氢; 浸渍法; TiO ; Ni; 胺类化合物 2 中图分类号: O643 Influence of Oxidation State of Nickel Supported on TiO on 2 Gas-Phase Hydrogenation of Acetonitrile