受激拉曼散射一非线性.docxVIP

受激拉曼散射§6.1 引言1962年Woodbury和Ng在研究硝基苯克尔盒作调Q开关的红宝石激光器时，意外地发现在激光输出中除694.9nm波长的激光外还伴有767.0nm的红外辐射。后来，Eckhard等人认识到，此红外辐射相对于激光的频率移动与硝基苯的最强拉曼模振动频率是一致的。因此，此红外辐射必定是硝基苯中的受激拉曼散射产生的。很快，大量的研究证实了这一点。1963年Terhune将一束调Q的红宝石激光通过透镜聚焦到硝基苯盒内，不仅观察到了一阶斯托克斯拉曼散射线，而且观察到了高阶的斯托克斯线和反斯托克斯线。 60年代已有许多学者发表了一系列关于受激射的理论文章。他们分别用经典、半径典和全量子力学万法研究了受激散射过程。早期对受激散射感兴趣是因为它可提供新波长的相干辐射。此外，受激散射可能是高功率激光在介质中传播时的一种损耗机理。近年来，受激拉曼散射已成为产生可调谐红外辐射的重要方法。受激拉曼散射在光谱学上的应用己得到发展。下面对自发散射及受激散射作一般性的介绍。§6.1.1 光散射的一般概念光散射是光在介质中传播过程中发生的一种普遍现象，是光与物质相互作用的一种表现形式。当光辐射通过介质时，大部分辐射将毫无改变地透射过去，但有一部分辐射则偏离原来的传播方向而向空间散射开来。散射光在强度、方向、偏振态乃至频谱上都与入射光有所不同。光散射的特性与介质的成分、结构、均匀性及物态变化都有密切的关系。产生光散射的原因概括地说，在宏观上可看作是介质的光学不均匀性或折射率的不均匀性所引起。它使介质中局部区域形成散射中心。从电磁辐射理论的分析，则归结为由于介质在入射光波场作用下产生的感应电极化。由感生振荡电偶极子(或磁偶极子，电四极子)成为散射光的电磁辐射源。实际观察到的散射光是大量散射源所产生的散射光的叠加。如果散射中心在空间均匀而规则地排列，则只有沿某个特定方向才有散射光；其他方向都没有散射光。这是因为各个分子都受同一入射光波场激励，因此由极化而产生的电振荡偶极子其相位分布是有规则的。它们所产生的辐射波(即散射光)是相干的。各散射波干涉结果只使某个方向的光强不为零。因此，散射的产生在宏观上要以介质的不均匀性为前提。产生介质不均匀性的原因是多种多样的。在瑞利散射中，介质的不均匀性是由于传播性的熵起伏或各向异性分子的取向起伏所引起的。在布里渊散射中，它是由声波或声学支声子波所引起的。在拉曼散射中，它是由分子内部的振动或光学支声子波所引起的。从量子理论的观点来看，光散射是由光子与微观粒子(原子，分子、电子及声子等)发生非弹性碰撞所引起。碰撞结果入射光子散射成为一个能量和方向都与入射光子不同的散射光子；相应地，微观粒子的能量和动量都发生了变化。能量的变化意味着粒子的能级跃迁。此能级跃迁可以是粒子由下能级往上能级跃迁，也可以是粒子由上能级往下能级跃迁。前者相应于斯托克斯散射，散射光源的频率低于入射光波的频率；后者相应于反斯托克斯散射，散射光波的频率高于入射光波的频率。在斯托克斯散射和反斯托克斯散射过程中，粒子的能级跃迁如图6-1所示。图6-1 光散射过程中粒子的能级跃迁及相应的频谱图(a)斯托克斯散射(b)反斯托克斯散射(c)两种散射光在频谱上的位置对于自发散射，由于散射粒子的运动是无规则的，因此散射光子是非相干的。受激散射则情况不同，它是激光的相干光子被运动相位规律分布的粒子散射。斯托克斯散射过程可以这样来描述：入射的相干光子与一个无规则运动的粒子碰撞，产生一个斯托克斯光子和一个受激态粒子；此受激态粒子再与入射光子碰撞又产生一个斯托克斯光子及增添一个受激态粒子。新产生受激态粒子继续与入射光子碰撞产生斯托克斯光子。此过程不断继续下去，形成一个产生斯托克斯散射光子及受激态粒子的雪崩过程。这是一个受激过程。受激散射是非线性光学效应。与自发散射相比它具有一些独特的性质，如：散射过程有明显的阈值、有高度的单色性和相干性。本章主要阐述受激散射产生的理论、特性及基本实验方案。§6.1.2 散射截面在光散射过程中，经常用散射截面来描述微观过程中发生的散射几率大小。一束功率为的入射光受到单位体积的介质散射时，在方向上，在距离内，散射到立体角内的总散射光功率可以通过如下关系来表述:（6-1-1）式中为单位体积的微分散射截面。相应地称为分子微分散射截面(N为单位体积内的分子数)。对散射的所有方向求和，便可得到散射的总截面：§6.2受激拉曼散射§6.2.1 受激拉曼散射的量子理论按量子理论分析，拉曼散射是由分子与光子场的相互作用产生的。光子场是由入射光子与散射光子的场组成。分子处在不连续的分立能级的某一本征能级。在散射过程中，分子吸收一个入射光子，发射一个散射光子。分子本身也发生能态的变化，从一个本征能级跃迁到另一个本征能级。整个过程是同时发生的，是双