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钯铂和金钯铂空心结构纳米材料的制备及其在直接醇类燃料电池中的应用
摘 要
直接醇类燃料电池因环境友好和高的能源密度等优点,被认为是最有应用前景的燃
料电池之一,而其催化剂又是最核心的材料之一,目前最常用的贵金属催化剂价格昂贵
限制了其发展。所以设计合理的催化剂结构以降低成本和提高催化剂的利用率已经成为
该领域的研究热点。空心毛刺结构具有高的比表面积、低的密度、优异的渗透能力和低
的材料消耗等特点,能有效地解决上述问题。本文用种子生长法合成Pd/Pt 和Au/Pd/Pt
复合空心纳米材料,并用透射电子显微镜 (TEM)、高分辨透射电子显微镜 (HRTEM)、
X-射线能量散射谱 (EDS)、X-射线衍射谱 (XRD) 对其组成、形貌等进行表征,同时用
电化学工作站测试其催化性能。本论文取得的成果如下:
1.以空心Pd 纳米球 (Pd NHs) 为种子,以抗坏血酸、聚乙烯吡咯烷酮和氯铂酸为生
长溶液制备了空心Pd 纳米球/ Pt 纳米棒 (Pd/Pt NHs/NRs ) 。随着氯铂酸量的增加,生长
在Pd NHs 表面的Pt 纳米棒越来越多,催化性能先增加然后降低;当氯铂酸的量为2.5 mL
时,制备的Pd/Pt NHs/NRs 纳米催化剂的催化活性最高,它的催化活性与商业催化剂 (JM
Pt/C) 和实心Pt 纳米球相比,分别提高了1.9 和3.6 倍。
2. 以空心Au 纳米球 (Au NHs) 为种子,以抗坏血酸和氯钯酸为生长液制备了Au/Pd
空心纳米球 (Au/Pd NHs),然后再让Au/Pd NHs 与氯铂酸发生取代反应,最后合成了
Au/Pd/Pt 复合空心纳米球 (Au/Pd/Pt NHs) 。研究表明,Au/Pd/Pt NHs 是外壳带有多齿状
的纳米球,并且其催化性能与它的结构密切相关;随着氯铂酸含量的增加,得到的
Au/Pd/Pt NHs 的催化性能先增加然后降低,当氯铂酸的量为12 µL 时,其对乙醇氧化的
催化活性最高,比实心的Pd 纳米粒子提高了4. 6 倍。
关键词::Pd/Pt ;Au/Pd/Pt ;直接醇类燃料电池;空心复合纳米材料;催化剂;
I
ABSTRACT
Direct alcohol fuel cells, with environment-friendly and high energy transfer efficiency
properties, is considered to be one of best fuel cells, catalysts of which is also one of the most
important materials for direct alcohol fuel cells. Now, noble metal catalysts that are still
widely used as the electrocatalyst of the fuel cell restricts the development of direct alcohol
fuel cells due to its high cost. Therefore, it is research hotspots in the direct alcohol fuel cells
field to design suitable nanocatalysts for reducing costs and improving its catalytic efficiency,
which can be solved through fabricating hollow and prod nanostructures with high surface
area, low density, great permeability, and low-cost. This thesis focused on synthesis and
catalytic properties of Pd/Pt nanohollows/nanorods (NHs/NRs) and Au/Pd/Pt NHs, which
were characterized
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